【摘 要】
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合成气经双功能催化剂制低碳烯烃（STO）因其工艺流程简单、低碳烯烃（C2=～C4=）选择性高引起了广泛的关注。当前STO工艺的主要挑战是开发高活性的氧化物催化剂提高CO的转化率。本文采用浸渍法和MOF焙烧法制备Zn基催化剂,以及采用水热合成法制备 SAPO-34,采用 Ar 吸附/脱附（Ar adsorption/desorption）、X 射线衍射（XRD）、场发射扫描电镜（FESEM）、高分辨
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合成气经双功能催化剂制低碳烯烃（STO）因其工艺流程简单、低碳烯烃（C2=～C4=）选择性高引起了广泛的关注。当前STO工艺的主要挑战是开发高活性的氧化物催化剂提高CO的转化率。本文采用浸渍法和MOF焙烧法制备Zn基催化剂,以及采用水热合成法制备 SAPO-34,采用 Ar 吸附/脱附（Ar adsorption/desorption）、X 射线衍射（XRD）、场发射扫描电镜（FESEM）、高分辨透射电镜（HRTEM）、H2程序升温还原（H2-TPR）、CO程序升温脱附（CO-TPD）、X射线光电子能谱（XPS）、原位漫反射红外光谱（In-situ DRIFTS）等表征手段,研究了氧化物催化剂的结构对STO反应性能的影响。以 Al2O3、CeO2 和 SiO2为载体,通过浸渍法制备了 Zn/Al2O3、Zn/SiO2、Zn/CeO2 催化剂。Zn与不同载体的金属-载体相互作用（MSI）显著地影响了催化剂上Zn的分散度和氧空位含量,这导致了催化剂对CO吸附能力的不同,其中Zn/Al2O3催化剂表现出最强的 CO 吸附能力。在 400℃、2MPa、3600ml/（g·h）的条件下,Zn/Al2O3+SAPO-34双功能催化剂实现了11.7%的CO转化率,其C2=～C4=在烃类产品分布中的占比达到了74.1%。通过溶胶凝胶法制备了 Ce含量不同的高比表面积AlCeOx载体,并采用浸渍法制备了 Zn/AlCeOx催化剂。添加适量的Ce会提高催化剂表面的氧空位含量,增强催化剂对CO的化学吸附能力,进而改善双功能催化剂的STO反应活性,但过量的Ce会破坏催化剂中的ZnAl2O4的结构,从而造成氧化物表面氧空位含量的下降,进而导致了 CO转化率的降低。通过金属-有机骨架（MOF）焙烧法和共沉淀法分别制备了ZnZrOx-400和ZnZrOx-P催化剂,MOF衍生的ZnZrOx-400拥有相对高含量的氧空位、Zn-O-Zr结构及较强的CO化学吸附能力,这促进了 CO的转化和反应中间体的生成。在400℃、3 MPa、3600 ml/（g·h）的条件下,ZnZrOx-400+SAPO-34双功能催化剂实现了 22.5%的CO转化率,其烃类产品分布中C2=～C4=占比为79.7%,远优于ZnZrOx-P+SAPO-34。
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