【摘 要】
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痕量金属和金属纳米颗粒物（Nanoparticles,NPs）在地表水和地下水中广泛存在,工业和农业生产过程、纳米产品的应用更加促使水环境中的金属和金属NPs不断增多,在原水经自来水厂处理后输送给用户的过程中,其也会在管道中累积和释放。部分金属更具有持久性、致癌性、生物富集和放大作用等,NPs可以充当其它污染物的载体加之其本身具有一定毒性,存在潜在环境风险。因此,本研究选取我国32个省、直辖市、自
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痕量金属和金属纳米颗粒物（Nanoparticles,NPs）在地表水和地下水中广泛存在,工业和农业生产过程、纳米产品的应用更加促使水环境中的金属和金属NPs不断增多,在原水经自来水厂处理后输送给用户的过程中,其也会在管道中累积和释放。部分金属更具有持久性、致癌性、生物富集和放大作用等,NPs可以充当其它污染物的载体加之其本身具有一定毒性,存在潜在环境风险。因此,本研究选取我国32个省、直辖市、自治区、特别行政区下辖地区,以281个终端自来水为研究对象,通过单颗粒电感耦合等离子体质谱（Single Particle ICP-MS,SP-ICP-MS）技术,分析了自来水中的痕量金属和金属NPs,揭示了它们的空间分布特征和影响因素,为合理制定相关水质指标,控制水质超标的发生提供依据。研究发现,不同地域金属污染水平各异,安徽省、山东省、云南省、黑龙江省整体受污染水平较高。典型金属Al变化范围为nd（未检测到）-422.89μg/L,超标样点11个;Mn变化范围为0.02-232.58μg/L,超标样点1个;Fe变化范围从0.14μg/L到1189.00μg/L,超标样点2个;Ni变化范围为nd-26.77μg/L,超标样点1个;Zn变化范围为0.001-1066.96μg/L,超标样点1个;As变化范围为0.02-12.10μg/L,超标样点1个;Pb变化范围为nd-5.08μg/L。全国自来水中金属平均浓度大小排序依次为Sr（294.81μg/L）>Al（59.48μg/L）>Zn（57.10μg/L）>Fe（31.51μg/L）>Cu（5.51μg/L）>Mn（4.02μg/L）>V（1.28μg/L）>As（1.16μg/L）>Ni（1.10μg/L）>Se（0.80μg/L）>Cr（0.79μg/L）>Ti（0.24μg/L）>Pb（0.21μg/L）>Co（0.06μg/L）>Cd（0.01μg/L）>Ag（0.003μg/L）。Al和Fe是研究范围内的主要污染元素。除了As外,自来水中被评价金属对成人和儿童没有显著的非致癌风险,但是致癌金属的致癌风险程度较高,致癌水平依次为As>Cr>Cd>Pb。As是总致癌风险的主要贡献元素,Pb不具有致癌风险,而且儿童对自来水中痕量金属更为敏感和脆弱。自来水中不同金属NPs颗粒浓度差别较大,Fe-NPs颗粒浓度较高且普遍存在,变化范围为4.74×106-3.72×109 particles/m L,具有明显的地域特征。总体上看,南部Fe-NPs高于北部。Pb-NPs颗粒浓度较低,空间异质性较强,变化范围为nd-1.36×107 particles/m L,而且Pb多吸附在Fe-NPs表面。Ti-NPs颗粒浓度在不同地域表现比较稳定,变化范围为nd-1.44×107 particles/m L。本研究考虑痕量金属、总溶解性有机碳（DOC）、硫酸盐、硝酸盐（以N计）、盐度等环境因子以及水源地、水龙头材质、管道材质、楼层、自然条件、社会经济数据等因素,通过机器学习的Lasso回归和贝叶斯网络法分析发现,自来水中痕量金属主要受到原水和管道的影响,包括工业过程、大气沉降、采矿等会影响原水中金属本底值,配水系统、管材、水龙头等附件会导致痕量金属沉积和释放。p H、硫酸盐等水环境条件也会促进金属的沉积与浸出。另外,金属也受到自来水厂处理过程的影响,如不同混凝剂的添加和最终消毒处理。除此之外,多种金属同源并相互影响,并且多种金属也受到纳米颗粒吸附的影响。自来水中不同金属NPs受其对应金属影响程度各异,其中含Ti的NPs（Ti-NPs）和含Pb的NPs（Pb-NPs）的颗粒数浓度受相应的金属总量的影响程度较大,含Fe的NPs（Fe-NPs）的颗粒数浓度受Fe总量的影响程度较小。另外,金属NPs也受到其它金属的复合影响。Ti-NPs和Fe-NPs可能受到自来水处理厂中添加的钛盐和铁盐混凝剂的影响。Fe-NPs还受到金属管道和原水（地表水的影响）。除此之外,不同的管道材质以及进入自来水分配管网的工程纳米材料也会影响着各种金属NPs的释放。
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