YN-1镍系催化剂上碳五支链烯烃催化加氢反应动力学研究

来源 :北京化工大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:Baoji8
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在全球乙烯的工业生产环节中,碳五馏分是其重要的副产品之一。目前绝大部分碳五馏分作为裂解炉等的燃料,只有少部分通过加氢精制变成更高附加值的产品。加大碳五馏分的高效利用,将是降低乙烯工业生产成本、创造更高效益的重要措施。本论文计算了以3-甲基-1-丁烯、2-甲基-1-丁烯和2-甲基-2-丁烯为反应物的反应体系在温度393~433 K,压力1.5~3 MPa的典型热力学数据和各反应组分平衡摩尔分数,预测三种碳五烯烃在同样实验条件下的催化加氢产物分布。动力学实验采用单因素实验法控制反应操作条件在上述的温度、压力和液相空速为4.1~99.2h-1的范围内,利用固定床管式连续流动反应器研究了三种碳五烯烃在YN-1(Ni/Al2O3-TiO2)催化剂上的催化加氢反应行为,考察了催化剂的催化活性、反应温度、反应压力和反应空速对反应体系的转化率和其产物选择性的影响,并获得了催化加氢反应的本征动力学数据。结果显示,催化剂的催化活性随反应过程经历三个阶段,对反应的转化率和选择性具有决定性的影响;温度对反应也有显著影响,而压力和空速则对其影响较小;3种烯烃混合反应体系中存在特定的平衡关系,影响实验的加氢反应趋势。根据本征动力学实验数据,基于幂率型经验模型,建立了以三种碳五支链烯烃为各自反应物的催化加氢反应本征动力学模型,拟合求解出各自反应过程中加氢和异构反应的动力学方程参数,包括活化能Ea、不同温度下的反应级数m和指前因子A0。并利用统计学方法检验了模拟结果的显著性,且模型的计算值和实验值相对误差在合理范围内。所得模型对后续反应器的放大和工艺改进有重要的指导价值。
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