得益于有机-无机杂化钙钛矿材料优异的光电特性,基于钙钛矿光敏层制备的太阳电池功率转换效率近年内发展迅猛,实现了从3.8%到25.5%的突破。同时,由于其质量轻、柔韧性好及可溶液法印刷加工等特点,还展现出了应用于柔性器件的潜质,结合与其他柔性电子设备的集成设计,可以满足人们对便携式移动电源和可穿戴设备日益增长的物质需求。目前,尽管实验室内制备的小面积柔性器件效率已达20%,但在规模化印刷生产的转变过程中仍存在三个挑战。首先,柔性衬底上墨水成膜特性与刚性衬底差异显著,导致前驱体退火时结晶质量较差;其次,现阶段高效钙钛矿器件的常规制备手段仍是难以实现大面积均匀成膜的旋涂工艺;最后,是电池失效后铅泄露引起的环境污染问题。本文针对柔性钙钛矿太阳电池可印刷性差、形核结晶动力学难以精确调控和可穿戴器件力学性能不足等问题开展研究。聚焦印刷流体力学和钙钛矿光敏层的印刷制备,界面调控和添加剂处理,通过仿生结构设计和结晶动力学探究,优化柔性器件光、电和力学性能,实现可穿戴钙钛矿太阳能电源的印刷制备。主要研究工作如下:1.通过研究狭缝挤出印刷技术和旋涂工艺间的剪切冲量转换关系来调控有机太阳电池活性层的形貌演化规律,确定剪切冲量在二者之间的定量转换因子,并从形貌和相分离结构演化、分子链堆叠和粗粒化模拟等结果验证冲量转换因子计算的有效性。研究表明,基于该策略制备的15 cm2的柔性有机太阳电池最高效率为8.90%并具备良好的机械稳定性。该策略开创了剪切冲量计算在有机印刷电子中的应用。2.通过狭缝挤出工艺印刷制备结合PEDOT:PSS和银网格/PET的复合材料透明电极,其成本可以低至每平方米15-20美元,该电极在雾度、消光系数和折射率方面均具有一定优势,其方块电阻可以降低至4.5-5.0Ω/sq。3.受脊椎骨骼的结晶过程和柔性结构启发,在透明电极和钙钛矿层间引入导电粘性聚合物,通过成核位点和结晶速率的精确控制实现晶体定向生长并粘接器件结构改善其临界裂纹屈服强度,使1.01 cm2和31.20 cm2的柔性钙钛矿电池效率分别达到19.87%和17.55%,器件在7000次弯曲循环后仍能保持初始效率的85%。同时,我们将该模块组装成可穿戴电源,在柔性电子产品中得到了初步应用。4.将包含动态肟键的自修复聚氨酯作为支架加入到钙钛矿膜中,增强钙钛矿结晶度并钝化晶界。修饰后的钙钛矿器件具有19.15%的效率和可忽略的迟滞效应。此外,得益于该支架的自修复功能,器件在多个层面上释放应力并修复晶界,在20%的拉伸幅度下,经过1000次循环,仍可恢复初始效率的88%。这种可拉伸器件设计策略为柔性钙钛矿太阳电池的研究提供了新思路。