从乏燃料后处理料液等核工业相关含铀水体中分离和回收铀、钚等关键核素对缓解核能资源短缺、保护生态环境和人类健康具有十分重要的意义。然而,乏燃料后处理料液的高温、强酸和强辐射特性对应用于该环境的分离材料提出了严峻的考验。固相吸附技术具有操作灵活、富集因子高、减容比大、不使用有机溶剂、不产生第三相、二次废物量小、便于固化处理、吸附动力学快、吸附效率高等优点。共价有机框架材料（Covalent organic frameworks,COFs）是一种通过共价键连接的新型多孔晶态材料。这类材料具有比表面积大、稳定性好、孔径和结构灵活可调以及功能化方式多样等优势,这些特性使得COFs成为优质固相吸附材料的候选者,以上特点使得COFs材料在放射性核素分离回收领域有很大的应用潜力。综上,本论文围绕着新COFs材料的设计、合成及铀等关键性核素的分离展开了研究工作:通过常规溶剂热法制备COFs粉末材料作为固相吸附剂,通过固相吸附法实现含铀水体中铀酰离子的去除。另外,在研究过程中发现固相吸附技术,但始终存在一个瓶颈问题,即当酸度上升至0.1 M（pH=1）以上时,绝大多数功能化固相吸附材料的活性位点将失去与铀酰离子的络合能力,因此,固相吸附法暂时无法应用于高酸度条件下,对乏燃料中的铀进行分离。为了克服这一问题,本文通过界面法制备COF膜材料,使用膜分离方法面对高酸度的分离环境。因此本论文的工作主要有以下两个方向组成。（1）选取合适的COF材料作为吸附剂,以固相吸附的方法去除各类含铀水体中的铀酰离子。通过设计不同的连接模块合成了具有相似结构和不同孔径、不同功能基团的三种COF材料TpPa-1、TpMa和Dp-COF粉末。巧妙的结构预设计使Dp-COF具有朝向孔中心且空间位置恰当的三个羧基,通过羧羰基与羟基间的氢键桥连得到了具有独特的双环孔结构的COF材料,其双环内孔由于略大于铀酰离子的孔径大小,有利于其对铀酰离子的匹配性吸附,从而大大降低质子化效应的影响。即使在pH=1的模拟乏燃料后处理料液中,Dp-COF对铀的吸附量也能达到66.25 mg g-1,在pH=4.5时,吸附量增加,Dp-COF对铀的吸附量可达317.25 mg g-1。（2）通过界面法制备COF膜材料,使用膜分离方法面对乏燃料后处理料液的高酸度的分离环境,以实现金属截留和降低酸度的效果。本论文使用有机-有机溶剂界面法,以2,4,6-三羟基-1,3,5-苯三甲醛为节点单体与间苯二胺通过醛胺缩合反应,合成出COF膜TpMa。利用XRD、SEM、FT-IR、固体核磁等表征手段对TpMa进行了表征,通过酸稳定性,热稳定性,辐照稳定性等测试了该材料拥有良好的热稳定性、酸稳定性和辐照稳定性。在过滤实验中,TpMa纳滤膜展现出了出色的金属离子阻截和质子透过性能,在酸度高达5M HNO3条件下仍能保持对H+的选择性透过性能,这使得TpMa能够轻松适应乏燃料后处理料液的苛刻环境,用于乏燃料后处理料液中的脱酸处理,以便用于后续的铀及其他金属离子的去除分离。