本论文主要概括了两方面的工作。论文可分为两部分。第一部分是有关有机高分子物性的理论研究。这一部分的推导采用的是模型哈密顿量。第二部分讨论了有机分子器件的电荷输运问题。这一部分的结果采用的是第一性原理计算。第一部分为第1章共分3节。第1节简略地介绍了有机高分子的发展历史，并以聚乙炔为例，指出了导电高分子的准一维特性。第2节首先指出：有机高分子有两种类型：简并基态高聚物和非简并基态高聚物。然后讨论了简并基态高聚物的掺杂效应。文中指出：在实际的高分子中，掺杂不仅引起电荷转移，而且将影响杂质附近电子的hopping。我们的结果表明，一旦hopping效应被考虑，反式聚乙炔中的载流子将是孤子反孤子对，而非单个极化子。这个结论能够解释简并基态高分子在低浓度掺杂下的实验结果。第3节讨论了简并基态高聚物激发态静态极化率的掺杂效应。文中指出：简并基态高聚物在掺杂情况下的激发态会出现负极化现象，而且hopping改变有力地影响负极化的大小。这为光电开关的研制指出了一条途径。第二部分包括了2、3、4、5章。第2章简单介绍了新兴的分子电子学，分子器件的主要特征以及分子输运的Landauer图景和量子输运的微观机制。其中最为重要的是指出影响电流大小的输运函数与分子自能以及电荷效应密切相关。第3章介绍了处理量子输运问题的严格理论：非平衡格林函数。文中利用非平衡矩阵格林函数完整推导了稳态相干输运和非相干输运的电流公式。这为从事第一性原理计算打下了基础。在本章中还简单介绍了分子轨道理论，并且指出：将分子轨道理论与非平衡矩阵格林函数理论相结合可以从事第一性原理分子输运计算。文中还指出：这种结合需要利用成熟的量子化学软件Gaussian，但是必须修改部分Gaussian源程序，将传统Gaussian中用Roothaan方程求解的封闭体系的密度矩阵代之以用非平衡格林函数求解的开放体系的密度矩阵，并完成自洽迭代。第4章给出了具体的表面格林函数和密度矩阵的数值计算方法。第5章给出了这套自洽输运理论的具体应用。这一章共分3节。第1节介绍了我们对单苯分子及其聚合物电流曲线的研究。我们从理论上给出了单苯分子的电流曲线，得到了与实验定性相符的结果。我们对于并苯、三并苯分子的电流曲线的研究则揭示了分子输运的非经典行为。另外对于噻吩分子电流曲线的研究表明它的输运能力强于单苯分子。第2节介绍了我们对于芳香环低聚物电流开关的研究。我们以Reed著名的电流开关实验中的分子为研究对象，从理论上指出芳香环的转动以及电荷效应是影响电流开关的两大主要因素。第3节我们研究了有机分子电流的门偏压效应。我们的数值计算结果表明：有机分子电流能够被门电压调控而且芳香环聚合物的门偏压效应要强于相同聚合程度的噻吩环聚合物的门偏压效应。我们还指出：这种效应在小的纵向偏压范围内将会随着分子聚合程度的提高而增强。这为有机分子电流的调控提供了一种方法。