过渡金属催化剂的制备及其在催化芳香类化合物氧化偶联反应中的应用

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非均相的过渡金属催化剂由于在反应体系中具有分离易操作、可循环利用等特点而受到科学界的广泛关注,其在工业生产中的应用大大降低了工艺的经济成本。其中纳米催化剂催化芳香类化合物的氧化偶联一直是当前的研究热点。本论文以安非泼拉酮及苯并咪唑类化合物的合成为探针反应,分别对碳氮材料担载的碘化亚铜催化剂(Cu I@CN)和碳掺杂的四氧化钴钼催化剂(Co Mo O4@C)进行了催化性能的探究:1.本文以廉价的三聚氰胺和3-氨基酚为基本原料,制备Cu I@CN催化剂,应用于α-羰基化合物与仲胺的直接氧化偶联反应,从而一步合成安非泼拉酮。在温和条件下,收率最高可达95%。实验表明该催化剂可循环利用至少7次而催化活性未见明显变化。2.苯并咪唑在工业化学和生物医学上有着一系列的应用。本文报道了一种以低成本钴和钼为基础原料的高效、环保、稳定的双金属Co Mo O4@C催化剂并应用于苯并咪唑类化合物的合成。实验证明在最优条件下收率可达99.9%,且连续5次循环试验后催化剂仍可保持稳定高效。该催化剂具有的良好的催化氧化活性得益于其高浓度的低价钴(Co2+)提供的大量氧空位,以及碳的掺杂改善了分子间电子的传输。
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