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NOx已成为我国主要的大气污染物之一,会导致灰霾、光化学烟雾、酸雨等一系列环境问题,对大气环境和人类健康造成严重危害。NH3选择催化还原NOx(NH3-SCR)是目前控制NOx排放的有效技术,而低温NH3-SCR因反应温度较低,具有明显的节能优点,在工业上具有巨大的潜在应用价值,成为脱硝领域的研究热点。但目前开发的低温催化剂还存在低温活性不高、抗硫性能差等问题,成为其应用于实际的主要障碍。针对这些问题,本文通过溶胶凝胶法合成了一系列Fe-Mn复合氧化物催化剂,研究Fe的掺杂对Mn基催化剂低温脱硝活性的影响,探索其促进机理,并进一步研究Fe掺杂对于低温催化剂抗硫中毒能力的影响。首先考察了制备过程中操作参数和Fe负载量对Mn基催化剂的脱硝性能的影响。研究发现,催化剂的制备条件对SCR活性具有重要影响。水解时间为30min、陈化时间为7d,制备的催化剂具有最佳的脱硝活性。Fe的掺杂能明显提高催化剂的SCR活性和N2选择性,Fe/Ti摩尔比为0.24时,催化剂的T80活性温度窗口的范围可达75~400℃。为了深入研究Fe的掺杂对脱硝活性的促进机理,我们先对催化剂进行了BET、XPS、H2-TPR、NOx-TPD表征,并且测试了催化剂的NO/NO2转化率。结果表明,适量Fe的掺杂能提高催化剂的比表面积,是催化剂具有优异的低温脱硝活性的原因之一。Fe的掺杂还提高了表面化学吸附氧含量,有助于NO氧化为NO2,促进脱硝反应的进行。此外,催化剂的NOx吸附能力在Fe改性后得到了明显的提高。综上,Fe掺杂后,催化剂的比表面积、化学吸附氧含量,以及NOx吸附能力、NO/NO2转化率的提高是导致Fe改性的Mn基催化剂的低温NH3-SCR脱硝活性得以进一步提高的主要原因。进一步研究了Fe的掺杂对催化剂抗硫性能的影响。结果发现,Fe的掺杂对催化剂的耐硫性具有重要的影响。在低温时,与Mn/Ti O2相比,Fe掺杂后合成的Fe-Mn/Ti O2催化剂的抗硫中毒能力明显降低,Fe-Mn/Ti O2(0.24)催化剂在引入SO2的300min内,NOx转化率下降到30%左右。相反,在高温时,Fe的掺杂反而能提高Mn基催化剂的抗硫性能,Fe-Mn/Ti O2(0.16)催化剂的NOx转化率较Mn/Ti O2催化剂高20%左右。H2-TPR表征测试发现,Fe的掺杂使催化剂的活性中心更易与SO2反应生成Mn SO4,使催化剂的氧化还原性能显著降低,影响耐硫性。此外,通过对中毒后的催化剂进行TG/DSC和BET表征,以及真实SCR条件下在催化剂表面生成物质的分解行为的测试发现,Fe的掺杂会使催化剂表面沉积更多的NH4HSO4,导致比表面积严重下降,从而造成抗硫性能的降低。以上这些因素是导致Fe改性后催化剂的耐硫性更差的主要原因。最后,我们通过动态反应,分别采用SO2预处理、SO2+O2预处理和NH3预处理的方式进一步研究了催化剂硫中毒的影响因素。结果发现,Mn/Ti O2催化剂在SO2+O2预处理后的失活程度远远大于SO2预处理,说明生成的SO3对Mn/Ti O2催化剂的致毒性更强。而Fe改性的催化剂则受SO2预处理的影响最严重,进一步证明了Fe的掺杂会使Mn基催化剂更易受SO2的影响。但是,与以上两种预处理方式获得的结果不同的是,NH3预处理后,催化剂的硫中毒失活明显得到缓解,说明NH3对催化剂具有一定的保护作用。因此在以后的测试中,可以考虑通过将NH3预吸附在催化剂上从而减轻SO2对催化剂的影响,以提高催化剂的抗硫性能。