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如何减少人为因素产生的温室气体CO2的排放,减缓全球气候变暖,已成为全世界共同关注的问题。近年来兴起的二氧化碳捕集与封存（CCS）逐渐成为国际社会研究的热点和重要技术手段,二氧化碳捕集、利用与封存（CCUS）是CCS新的发展趋势,即把捕集的CO2进行资源化再利用。在众多CCUS技术中,增强煤层气开采（CO2-ECBM）以其在深部煤层中封存CO2的同时可以增加CH4产量的优势而逐渐受到人们的重视。CO2注入深部煤层后溶于地层水形成的酸性流体与煤相互作用可造成煤岩结构的改变以及有害微量元素的溶虑释放,一旦泄漏到浅部含水层,将对浅部地层水质造成影响。酸性流体与煤层顶底板岩石发生地球化学反应,可使煤层顶底板的封闭性发生演化,特别是顶板盖层中有裂隙存在时,必然会影响到CO2煤层封存的安全性。因此针对深部不可采煤层CO2封存开展CO2-水-煤岩相互作用以及CO2储存系统安全性评估,具有重要的研究价值与实际意义。本文以沁水盆地东南部柿庄北区山西组煤层及顶板盖层为目标层位,利用理论分析、室内实验和数值模拟相结合的方法,从地球化学反应性溶质运移的角度,深入研究CO2与煤和盖层岩石水岩相互作用及对盖层封闭性的影响。选取研究区3号煤层开展CO2-水-煤反应实验,研究了CO2-水-煤相互作用下煤岩结构改造以及微量元素的溶滤规律;选取研究区3号煤层顶板盖岩开展CO2-水-岩反应实验,研究了岩屑砂岩和钙质泥岩两种不同岩性条件下,煤层顶板盖层中矿物溶蚀与沉淀规律;选取不同岩性、不同初始CO2气体饱和度两种条件,通过数值模拟研究了长时间尺度下CO2沿盖层裂隙泄漏过程中,盖层封闭性能的演化;以窑街煤田海石湾矿天然CO2气藏作为类比物,结合沁水盆地南部CO2注入示范场地实际地质条件,利用类比法对本文实验和数值模拟结果从盖层封闭能力演化和成岩过程两个方面进行可靠性验证分析。本研究涉及到地球化学、沉积学、煤层地质学等多学科的理论知识,综合运用多种研究方法相互结合和验证,查明了CO2-水-煤岩相互作用过程,评价了煤层封存CO2的安全性,可为今后CO2-ECBM工程提供科学依据和技术支撑。