随着超快激光和粒子探测技术的迅猛发展,原子分子层面上微观动力学过程的测量和调控逐渐成为可能。超快激光场作用下分子的动力学行为,诸如电离和解离等物理过程都依赖于分子轴的空间排列和取向。通常分子轴由于分子的热运动随机分布,而光场与分子的相互作用发生在分子坐标系,分子轴的随机分布会给探测结果引入平均效应。利用超快激光脉冲将分子在空间中排列甚至取向起来,使它们的分子轴朝向一致,可以有效避免由分子轴随机分布引入的平均效应,获得真实的分子响应信号。因此,超快激光脉冲诱导分子排列和取向对研究许多基本物理问题都具有重要意义,例如分子轨道和结构成像、化学反应控制、非线性光学操控等。超快激光诱导分子排列该过程本身亦为研究分子的转动动力学行为提供了重要手段。超快激光脉冲与分子相互作用,激发产生的相干转动波包在无外场条件下周期性地出现排列和反排列,极大地拓展了分子排列的实际应用范畴。同时,冷靶反冲离子动量谱仪的多粒子符合探测技术,为直接观测分子微观动力学时空演化行为提供了有力的工具。本论文聚焦飞秒激光脉冲驱动的分子转动波包复杂动力学行为的精密测量与调控,主要的研究内容和创新点包括以下三个方面:（一）分子单向旋转波包的时空演化成像传统的激光诱导分子排列只能控制分子轴的空间朝向,而不能控制分子的转动方向。利用两束时间延迟、偏振交叉的飞秒脉冲,能够实现对分子转动方向和速度的精密操控。通过在第一束飞秒脉冲引起的无外场排列或者反排列峰值时刻施加第二束偏振夹角为±45°的旋转脉冲,选择性地激发分子沿着顺时针或者逆时针方向单向旋转。利用自主发展的飞秒符合库仑爆炸成像技术,实现了对分子单向旋转波包的时空演化成像,揭示了传统光学方法无法分辨的动力学过程。（二）分子排列回声的精密测量与调控两束时间延迟的飞秒脉冲不仅可以控制分子的单向旋转,还能激发分子排列回声现象。当第二束飞秒脉冲作用于转动波函数退相的“经典区间”时,分子除了受激响应两束飞秒脉冲产生瞬时排列,还会在回声脉冲结束后产生一系列时间间隔等于两束飞秒脉冲延时的周期性自发排列,即分子的排列回声。利用飞秒符合库仑爆炸成像技术,系统研究了分子排列的整周期回声、分数周期回声,并且在实验上发现了高阶分数回声、虚拟回声和转动回声这三种全新的分子排列回声现象。高阶分数回声与自由电子激光器的原理有着紧密的联系,该发现为产生超高次谐波提供了新的直观图像。而转动回声是一种空间与时间纠缠在一起的回声信号,通过改变第二束激光的偏振,可以实现对排列回声时空特性的操控。通常认为回声信号只能出现在激发脉冲之后,而虚拟回声出现在激发脉冲之前。利用分子排列周期这种量子力学现象,实验观测到了“负”时间延迟处的虚拟回声信号。（三）不对称陀螺分子的全光三维空间取向非线性分子尤其是不对称陀螺分子的无外场三维空间取向,是激光诱导分子排列和取向领域极富挑战性的工作。实验上,创新性地提出利用交叉偏振的双色飞秒脉冲来实现不对称陀螺分子的全光无外场三维空间取向。以SO2分子为例,将双色场的基频光和倍频光设置为正交偏振,改变它们的光强比来匹配SO2分子的极化分量,实现了氧轴沿着基频光偏振方向排列,硫轴沿着倍频光偏振方向取向的无外场三维空间取向。调节双色场的相对相位,可以改变SO2分子取向的空间朝向。通过改变基频光和倍频光的光强比和偏振夹角,可以将该技术推广至其他具有相似对称性的不对称陀螺分子,为复杂分子的全光三维空间取向提供了新的思路。