【摘 要】
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精准构筑金属氧化物的空间结构是探明其构效关系及催化反应机理的前提。近年来,以自然界的生物材料为模板,通过物理和化学方法构建具有生物模板精细分级结构的新型材料备受关注。本论文以天然的油菜花粉为生物模板,制备具有生物遗态结构的Ce O2和Co3O4,分别用于CO催化氧化,并采用多种表征手段研究催化剂的结构、形貌及组成,揭示催化剂的构效关系。主要研究内容如下:（1）基于油菜花粉模板制备Pt/bio-Ce
【基金项目】
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国家自然科学基金项目（Nos.21908073,U21A20324）； 福建省自然科学基金项目（Nos.2019J01074,2021J06026）；
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精准构筑金属氧化物的空间结构是探明其构效关系及催化反应机理的前提。近年来,以自然界的生物材料为模板,通过物理和化学方法构建具有生物模板精细分级结构的新型材料备受关注。本论文以天然的油菜花粉为生物模板,制备具有生物遗态结构的Ce O2和Co3O4,分别用于CO催化氧化,并采用多种表征手段研究催化剂的结构、形貌及组成,揭示催化剂的构效关系。主要研究内容如下:（1）基于油菜花粉模板制备Pt/bio-CeO2纳米催化剂用于低温CO氧化研究。以油菜花粉为模板,硝酸铈为前驱体,通过溶液浸渍法将硝酸铈均匀吸附在油菜花粉颗粒表面,所得花粉-硝酸铈复合物经高温焙烧后得到bio-Ce O2,该研究过程重点考察制备条件对bio-Ce O2形貌结构的影响。在此基础上,负载贵金属M（M代表Pt、Pd、Au或Ag）得到M/bio-Ce O2,用于催化CO氧化,并进行相应的表征分析和密度泛函理论（DFT）模拟计算。研究结果表明,当APTMS为表面改性剂、乙醇为溶剂、Ce（NO3）3·6H2O用量为1 g以及焙烧温度为550℃时,bio-CeO2可以完全继承花粉的形态。在所考察的M/bio-Ce O2催化剂中,Pt/bio-Ce O2的催化活性最高,在120℃下能够实现CO的完全氧化,并具备良好的催化稳定性。此外,通过DFT计算发现,四种M/bio-Ce O2催化剂在CO氧化中遵循不同的反应机理。（2）基于油菜花粉模板制备Co3O4基催化剂用于低温CO氧化研究。Pt/bio-Co3O4-BB的制备方法与Pt/bio-Ce O2类似,不同之处在于制备过程中采用Na OH分别对油菜花粉和载体bio-Co3O4进行刻蚀。采用扫描电子显微镜（SEM）、X-射线衍射（XRD）、X-射线荧光光谱（XRF）等表征研究了催化剂的形貌、结构及组成。研究结果表明,纳米花状Co3O4均匀负载在花粉骨架上,且Pt纳米颗粒高度分散在催化剂上。经过两次Na OH刻蚀后,Pt/bio-Co3O4-BB催化剂显示出优异的CO氧化性能,仅在70℃下CO的转化率就达100%。此外,Pt/bio-Co3O4-BB还具备良好的稳定性和抗水性能。
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