本论文的主要工作是通过实验室搭建的一套以惰性气体(Xe/Ke气)为工作介质，利用双光子共振四波混频差频技术产生VUV激光的实验装置研究N<,2>O和C<,2>H<,2>分子的VUV吸收光谱。 1.在67750～70250cm<-1>范围内获得了超声射流条件下N<,2>O分子C<1>Π←X<1>∑<1>跃迁态吸收光谱。由于采用射流冷却和高分辨激光，得到的光谱较前人在室温流动池条件下的结果线宽明显变窄、谱峰更清晰，能真实地反映激发态势能面的解离动力学信息。结合前人对N<,2>O分子较低电子态高精度量化计算结果，吸收光谱中主要的振动吸收峰v=11～16归属为弯曲振动模的Feshbach共振，而对称伸缩振动会造成弱的合频激发。通过最小二乘法的Lorentzian和Fano线型拟合可以获得各共振峰的峰宽，由此得到Feshbach共振寿命约为20fs，远小于Fourier分析得到非稳定轨道周期69fs。因此，对N<,2>O分子当前激发能量范围内C<1>Π态势能面解离动力学过程有了清晰的图像认识。此外，对观察到的非对称峰形结果采用Fano线型进行了分析讨论，比较了N<,2>O和OCS分子的激发电子态波函数不同的物理特征。 2.利用双光子共振四波混频差频技术产生高分辨、可调谐的真空紫外VUV激光，在142.8～152.3 nm波长范围内测量了超声射流冷却乙炔分子的吸收光谱。由于射流冷却的效果和VUV激光高分辨的特性，当前的吸收光谱显示出较以往实验光谱更清晰的光谱振动峰结构，其中主要的三个振动谱峰序列对应了乙炔分子C<1>Π，态的C-C对称伸缩振动激发(v<,2>=0-2)。此外，148.3nm处的肩峰则被归属为反对称弯曲振动的第一泛频激发(V<,4>=2)，同时由于Renner-Teller效应的作用和跃迁选律的限制，当前的吸收光谱中观测到4<,0><2>(μ<1>Π<,u>)和4<,0><2>(κ<1>Π<,u>)两个组分，由此获得了各振动子带的带源位置和半高峰宽。随着振动的激发，各振动峰加宽，振转能级寿命逐渐减小。最后，对乙炔分子在142.8～152.3 nm波长范围内的光解动力学行为进行了讨论。