钼系催化剂的制备及降解模拟染料废水性能研究

来源 :河南师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:davidcao2008
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湿式催化技术和光催化技术在治理难降解有机污染物方面有极大的潜能,尤其是光催化技术更是本领域近年来研究的一个热点。而在光催化技术的应用过程中,仍然存在一些问题制约着该技术的发展,如不能有效地分离电子-空穴对,催化剂的回收使用困难,对自然太阳光的利用率差等。因此,研发各类性能优异,便于循环使用的催化剂对于世界范围内的废水处理来说具有重要意义。本研究主要采用了简单、绿色的水热法,并通过调节水热温度,煅烧温度,pH和MoS2负载量等优化条件制备出具有高效催化活性的MoO3、MoS2、BiVO4/Bi2S3/MoS2和3D MoS2/RGO催化剂;通过X-射线衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、场发射电子显微镜(FESEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射光谱(DRS)、拉曼光谱(Raman)等对所制备材料的晶型、微观形貌、化学结构、能带结构、光学性能等进行表征;通过在室内常温常压条件下湿式催化或者在光照射条件下光催化降解目标污染物孔雀石绿(MG)、罗丹明B(RhB)、亚甲基蓝(MB)、结晶紫(CV)或龙胆紫(GV)等模拟染料废水,来评价制备的催化剂的催化性能。本研究为Mo系光催化剂的开发以及在染料废水处理中的应用提供了新的思路和理论基础。主要研究内容和结论如下:(1)MoO3湿式催化剂的制备、表征及催化性能的探讨:在合成的过程中,采用了简便的水热法合成了MoO3湿式催化剂。为了制备出最优性能的催化剂,我们选用了详细的正交实验来选择最优的实验条件。MoO3湿式催化剂的催化活性是在常温常压无光照的条件下降解模拟染料废水来评价的。同时探讨了煅烧温度,催化剂用量和RhB的初始浓度对降解效果的影响,结果表明,当煅烧温度为400°C时,MoO3-4展现了最佳的催化性能。(2)调节pH合成花状MoS2光催化剂及在自然太阳光下降解性能的探讨:通过调节前驱液的pH来合成不同特性的花状MoS2光催化剂,又通过SEM和TEM分析重点探讨了合成过程中pH对于MoS2催化剂微观结构和催化性能的影响。X射线衍射和光电子能谱分析证实已合成的催化剂为六方相的MoS2。本实验主要采用在自然太阳光照射下,降解RhB和MB的模拟染料废水来测试其催化活性。结果表明,pH值对其催化效果有决定性的影响,当pH=1时,MS-1展示出最佳的催化性能。(3)BiVO4/Bi2S3/MoS2 n-p异质结的制备、表征及光催化性能的探讨:在原位水热的过程中,通过BiVO4和MoS2前驱液的耦合而生成了新型的BiVO4/Bi2S3/MoS2三组分异质结光催化剂。其中,Bi2S3是在Bi3+和S2-强的相互作用下生成的。接着,采用在自然太阳光照射下,降解RhB,MB和MG模拟染料废水来测试其催化活性。结果表明,当混合前驱液中MoS2为10 wt%时,催化性能最佳,对RhB,MB和MG模拟染料废水的降解率分别为97%,93%和94%。增强的光催化活性是由于BiVO4/Bi2S3/MoS2 n-p异质结的生成引起的,这种结构不仅大大降低了光生e--h+对的复合效率,而且还增强了催化剂在可见光区的吸收能力。(4)3D MoS2/RGO复合气凝胶光催化剂的制备、表征及催化性能的探讨:采用简单的水热法成功地将石墨烯掺杂到所制备的MoS2/RGO气凝胶光催化剂中。主要研究了在合成过程中MoS2和RGO比重的不同对光催化剂的影响,结果表明,当MoS2和RGO的质量比为1:2时(MG-4)具有最优活性,经过3h的光催化降解后,MG-4对RhB、MB、MG、GV和CV模拟废水的降解率均能达到90%以上。
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