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多硝基酚类化合物被广泛应用于石油化工、农业、印染、医药等行业,在生产及应用过程中会进入环境生态系统。多硝基酚有机污染物具有致癌、致畸、致突变的“三致”作用、生物累积性、抗化学/生物降解性等特点,对人体和生态环境存在潜在危害。因此,探索易行、高效的多硝基酚污染物的处理方法具有重要的科学意义和应用价值。目前对于多硝基酚类化合物的各种处理方法中,基于硫酸根自由基（SO4·-）的高级氧化技术（SR-AOPs）具有氧化迅速彻底、pH适用范围广、反应效率高等优点,常被用于氧化降解处理持久性有机污染物。过硫酸氢盐（PMS）因其不对称的结构特点易于被活化而被广泛地应用于SR-AOPs工艺中。较之常见的热活化、碱活化、超声活化等PMS活化方式,过渡金属离子均相催化活化PMS和碳质材料非均相催化活化PMS具有反应条件温和、操作简便易行、催化高效快捷等优势。在过渡金属均相催化和碳质材料非均相催化体系中,Co2+和石墨烯表现出最佳的PMS催化活化性能。但是,Co2+均相催化活化PMS存在催化剂难以分离回收,残余金属钴离子二次污染问题。对石墨烯非均相催化活化PMS而言,由于sp2-杂化C电子布局造成的化学惰性限制了石墨烯催化活化PMS的反应效率和稳定性,同时石墨烯对水体有机污染物吸附性能有待进一步提高。这些伴随SR-AOPs技术出现的问题,成为制约SR-AOPs技术进一步发展与应用的重要因素。因此,发展具有结构稳定性好、金属离子溶出率低、催化活化效率高、吸附性能强、易于分离回收的钴基/碳基非均相催化材料具有重要研究意义。本论文针对上述问题开展研究工作,设计制备了介孔Co3O4、N掺杂石墨烯气凝胶、Co/N共掺杂石墨烯气凝胶和g-C3N4/N掺杂石墨烯气凝胶等一系列钴基/碳基非均相催化材料用于催化活化PMS,系统研究了催化剂结构、组成及形态与催化反应性能间的构效关系。在此基础上,以典型的二硝基酚有机污染物2-仲丁基-4,6-二硝基酚（DNBP）去除为目标,考察了上述催化材料在催化活化PMS氧化降解DNBP反应中的应用,为稳定、高效、易于回收和重复利用的非均相PMS活化催化材料的创制和应用提供理论和实验依据。本论文工作的主要研究内容和结果如下:（1）基于晶格约束和结构调变研究思想构建了介孔Co3O4（meso-Co3O4）非均相催化剂,解决均相催化活化PMS过程中存在的催化剂流失和二次污染问题。利用Co2O3晶格对CoO的束缚来抑制钴离子溶出,实现催化活性中心的均匀分散。利用介孔结构增加钴与PMS间的接触和传输通道,为有机污染物分子提供更多吸附位点,提高催化活化效率。为实现上述目标,本论文发展出一种简单新颖的合成策略制备meso-Co3O4催化剂。在蛋清（eggwhite,EW）/水胶体溶液中沉淀生成Co（OH）2/EW,经一步煅烧处理方便高效制备出具有高结晶度和大比表面积的meso-Co3O4。蛋清中的有机官能团在反应过程中可以有效抑制Co3O4颗粒过度生长,有助于形成具有介孔结构特点的Co3O4晶体材料。将meso-Co3O4用于催化活化PMS降解水溶液中DNBP有机污染物,结果表明,其作为PMS非均相催化剂具有优异的催化反应活性。（2）基于电子性质和结构形态调变研究思想构建了 N掺杂石墨烯气凝胶（NGAs）非均相催化剂,解决非金属碳基石墨烯活化PMS过程中存在的催化活性和吸附性能不足问题。通过N掺杂改变石墨烯sp2-杂化C的自旋分布和电荷分布,增强C原子与PMS间的相互作用和电子转移,利用气凝胶空间多尺度孔结构促进有机污染物的高效吸附和氧化降解。为实现上述目标,本论文以乙二胺（EDA）、尿素和氧化石墨烯（GO）为原料,通过混合水热和冷冻干燥处理,方便制备出具有三维有序多孔结构的NGAs材料。制备得到的NGAs作为非金属碳基催化材料不但对溶液中的DNBP有机污染物具有优异的吸附性能,而且可以高效活化PMS催化降解DNBP。（3）基于前述钴基及碳基材料优异的催化性能和协同耦合研究思想构建了 Co/N共掺杂石墨烯气凝胶（Co/NGAs）复合催化剂。利用N掺杂石墨烯气凝胶大比表面积、强吸附性能和富含活性基团的特点,实现钴活性物种在石墨烯碳载体的稳固锚定、均匀分散以及有机污染物分子的积聚富集,通过钴元素与载体特殊的电子传输转移效应促进催化循环,实现对PMS的高效快速活化。为实现上述目标,本论文将金属钴元素通过简单水热反应引入到NGAs材料中,经冷冻干燥方便制备出Co/NGAs复合催化材料。将所制得的Co/NGAs复合催化材料用于进行活化PMS降解水溶液中的DNBP,结果表明,Co掺杂提高了 NGA电子传递能力,从而使PMS中过氧键O-O易于活化解离形成活性自由基,DNBP的降解率有所提高。（4）基于半导体光催化和石墨烯碳基催化剂协同催化活化研究思想构建了 g-C3N4/N掺杂石墨烯气凝胶（g-C3N4/NGAs）复合催化剂。利用石墨烯的导电性提高半导体光催化剂g-C3N4的光生载流子分离效率,通过与石墨烯具有相似结构的g-C3N4促进碳和PMS间电子转移,形成可见光/非均相催化剂的复合活化体系,实现PMS的高效快速活化,增强对有机污染物的降解效果。为实现上述目标,本论文通过水热反应将光活性物质g-C3N4引入到石墨烯结构中,冷冻干燥得到g-C3N4/NGAs复合材料。将其用于可见光/非均相催化协同活化PMS降解DNBP,结果表明,光辐射作为一种重要的活化方法,极大提高了催化剂活化PMS的效率。