【摘 要】
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随着能源紧缺、全球变暖等环境问题日益突出,发展清洁友好、可持续的储能器件被认为是有效的解决办法。超级电容器因其可快速充放电,循环寿命长,功率密度高等特点被视作一类新型高效的储能器件,相较于电池和传统电容器,其具有更广阔的发展前景。电极材料是决定超级电容器性能的重要组成之一,目前碳基材料是最广泛使用的电极材料。相较于比电容低的碳材料,赝电容材料具有更高的理论比电容,但电位窗口较窄以及循环稳定性较差制
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随着能源紧缺、全球变暖等环境问题日益突出,发展清洁友好、可持续的储能器件被认为是有效的解决办法。超级电容器因其可快速充放电,循环寿命长,功率密度高等特点被视作一类新型高效的储能器件,相较于电池和传统电容器,其具有更广阔的发展前景。电极材料是决定超级电容器性能的重要组成之一,目前碳基材料是最广泛使用的电极材料。相较于比电容低的碳材料,赝电容材料具有更高的理论比电容,但电位窗口较窄以及循环稳定性较差制约了其发展。本文将以价格低廉、储量丰富的锰氧化物作为电极材料,通过碱金属阳离子插层扩展水系中电极材料的电位窗口,提高能量密度;通过与碳材料、导电材料复合,提高赝电容,为研制高电压、高能量密度的水系超级电容器提供了新思路。主要研究包括:（1）以一步水热法制得Mn3O4空心球,在三电极体系下经电化学氧化嵌入Na+,得到NaxMnO2层状材料。此材料具有0-1.2 V的电化学稳定窗口,较高的质量比电容,电流密度为1A g-1时,比电容为382.5 F g-1。同时,以5 A g-1的电流密度循环10000次,电容保持率为83.11%,表现出良好的循环稳定性。以该材料作为正极,活化的CMK-3作为负极,匹配出具有2.5 V高电位窗口的非对称水系超级电容器。该电容器在功率密度为1254.8 W Kg-1时,实现了73.58 Wh Kg-1的高能量密度,以4 A g-1的电流密度循环10000次,其电容保持率为81.98%。（2）以酸处理后的碳布作为基底,通过恒电压电沉积技术在其上沉积了NaxMnO2纳米针,随后用石墨烯对其喷覆,再经硼氢化钠处理,最后得到了含氧空位的石墨烯/NaxMnO2纳米针复合材料,表现出0-1.2 V的宽电位窗口;石墨烯的包覆与氧空位的引入,有效地提高了材料的导电性以及电化学性能。该复合材料在硫酸钠溶液中进行了性能测试,电流密度为1 A g-1时,其质量比电容高达362.5 F g-1,当电流密度从1 A g-1增加至24 A g-1时,电容仍保持为初始电容的56.56%,显示出较好的倍率性能;以5 A g-1的电流密度循环10000次,电容保持率为90.17%,表现出优异的循环稳定性。以V-GO/NaxMnO2/CC作为正极,ACMK-3作为负极,匹配出的非对称水系超级电容器显示出0-2.5 V的宽电位窗口。在功率密度为1253.8 W Kg-1时,实现了72.2Wh Kg-1的高能量密度,以4 A g-1的电流密度循环10000次,其电容保持率为88.45%,表现出优良的循环稳定性。（3）以石墨纸作为基底,经一步水热法负载了KxMnO2,随后通过恒电压电化学沉积再生长了一层Ag颗粒,得到了Ag@KxMnO2核壳结构的复合电极材料。当电流密度为1 A g-1时,其质量比电容为340 F g-1,循环10000次,其电容保持率为87.57%,电化学性能较好。以Ag@KxMnO2/GP作为正极,ACMK-3作为负极匹配了非对称水系超级电容器,在功率密度为1249.9 W Kg-1时,能量密度达到了65.24 Wh Kg-1,以4 A g-1的电流密度循环10000次,其电容保持率为84.7%,表现出优良的循环稳定性。
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