铝硫电池（Al–S）是以金属铝为负极,硫为正极的二次储能系统,具有十分广阔应用前景。与金属锂相比较,金属铝具有价廉、地壳中丰度高、环保、高的理论容量(理论质量比容量为1072m Ah g-1,理论体积比容量为8040 m Ah cm-3)的特点。但硫正极的氧化及还原是多步反应,一方面存在与锂硫电池类似的高阶多硫化物的穿梭效应,降低了活性物质的利用率;另一方面,低级多硫化物难溶于离子液体电解质,导致电化学转换过程缓慢。同时,放电产物硫化铝在离子液体电解质中不易解离,进一步减慢了电化学动力学。再者硫化物的不溶解性和绝缘性的特点使其在电化学循环中形成高的动力学势垒,导致铝硫电池的可逆性差。本论文针对以上问题,在储硫材料中引入具有催化作用的金属成分,同时结合微纳结构设计,充分暴露活性位点、限制多硫化物的穿梭效应、提高活性物质的利用率、以及提高硫正极的电极动力学过程。具体内容如下:1.采用原位还原技术制备了铂（Pt）纳米颗粒负载的MXene（Pt-MXene）,并将其作为储硫材料。MXene表面随机分布的Pt纳米颗粒增强了对多硫化铝的亲和力,且对多硫化铝的电化学转化具有催化作用,提高电极动力学,减少在充放电过程中“死硫”的生成,提高了活性物质的利用率。以Pt-MXene/S为正极材料的铝硫电池显示出高容量、稳定的长循环性能以及出色的倍率性能。在50 m A g–1的电流密度下循环50圈,首圈可以提供751 m Ah g–1的高比容量,循环50圈后,容量仍能保持400 m Ah g–1。在500 m A g–1的大电流密度下,其容量仍有300 m Ah g–1。这项工作也为构建铝硫电池用高性能催化储硫材料提供了一个简单和实用的方法。2.制备了具有突出的碳纳米管的钴氮双掺杂空心多孔碳（Co-HNC-CNTs）作为铝硫电池正极储硫材料。特殊结构的多功能Co-HNC-CNTs。掺杂氮的碳纳米管与空心多孔碳主体连接在一起,Co-HNC-CNTs特殊的空心多孔结构可通过物理阻滞作用抑制可溶性多硫化铝的扩散,双掺杂的钴氮原子则提高了对可溶性多硫化铝的亲和力,进一步通过化学作用抑制可溶性多硫化铝的扩散。特殊的碳纳米管突出结合多孔碳结构保证了离子/电子传输,有利于氧化还原动力学。更重要的是,Co-HNC-CNTs中剩余的包埋Co纳米颗粒进一步促进多硫化铝的氧化还原反应动力学。多功能Co-HNC-CNTs的协同作用大大提高了铝硫电池的电化学性能。在50 m A g–1的电流密度下测试了电池的循环稳定性,该电极的初始放电比容量为960 m Ah g–1,循环100圈后,容量仍能保持480 m Ah g–1。3.在MXene纳米片表面原位自组装金属有机框架材料ZIF67,通过高温热解和酸刻蚀的方法制备了MXene基钴、氮双掺杂的纳米片（Co N-C@MXene）。钴和氮共掺杂有效地提高了对多硫化物的吸附能力,并且促进了硫正极的反应动力学。通过XPS、SEM和电化学阻抗测试对不同充放电程度的Co N-C@MXene/S极片进行表征,结果证明Co N-C@MXene中的掺杂的Co和N可以高效转化多硫化铝和硫化铝。Co N-C@MXene/S在铝硫电池中实现了优异的电化学性能:在50 m A g–1的电流密度下测试了电池的循环稳定性。该电极的初始放电比容量为550 m Ah g–1,随着循环的进行,到第9圈时容量最高可达877 m Ah g–1。循环46圈后,容量仍能保持634m Ah g–1。该材料提高了铝硫电池中硫的利用率,有效改善了电池的循环性能和倍率性能。