【摘 要】
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氢能由于具有高能量密度和零二氧化碳排放等优点,被认为是未来可持续能源系统的潜在能源载体。电催化分解水制氢是一种极具吸引力的能源转换技术,但是缓慢的反应动力学需要克服较高的过电势,因此构筑高效电催化剂提升电催化分解水反应动力学是首要任务。过渡金属催化剂因其优异的催化活性被认为是贵金属催化剂的理想替代者,受到学者们的广泛关注。本文旨在构筑高效的介孔钴铁基催化剂,通过对催化剂进行组分调节、碳材料复合以及
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氢能由于具有高能量密度和零二氧化碳排放等优点,被认为是未来可持续能源系统的潜在能源载体。电催化分解水制氢是一种极具吸引力的能源转换技术,但是缓慢的反应动力学需要克服较高的过电势,因此构筑高效电催化剂提升电催化分解水反应动力学是首要任务。过渡金属催化剂因其优异的催化活性被认为是贵金属催化剂的理想替代者,受到学者们的广泛关注。本文旨在构筑高效的介孔钴铁基催化剂,通过对催化剂进行组分调节、碳材料复合以及元素掺杂等方式,有效提升其电催化性能。主要包括以下几个方面:利用介孔二氧化硅为模板,通过浸渍、焙烧、刻蚀制备了具有不同孔道结构的介孔Co Fe2O4催化剂,同时对催化剂在碱性条件下的电催化析氧性能进行系统研究。介孔的存在使催化剂拥有较大的比表面积,能够暴露更多的活性位点,有利于电子的快速传输和产物气体的快速逸出,因此催化剂表现出优异的电催化析氧性能。与没有介孔的Co Fe2O4纳米粒子相比,在电催化析氧性能测试中,介孔SBA-Co Fe2O4在电流密度为10 m A cm-2时,仅需要342 m V的过电势,Tafel斜率为57.1 m V dec-1,同时,SBA-Co Fe2O4具有优异的析氧稳定性。通过阴离子调控进一步提升介孔钴铁基催化剂的催化活性。经过磷化、硒化、硫化后的介孔钴铁基催化剂在电催化析氧反应中表现出优异的催化活性,但硒化和硫化破坏介孔结构,所以将介孔钴铁磷化物作为后续深入研究的对象。通过改变钴铁比例,有效降低了催化反应势垒,从而提升介孔钴铁磷化物的析氧活性。其中介孔Co0.75Fe0.25P在电流密度达到10 m A cm-2时,析氧过电位低至270 m V,并且在10 m A cm-2和40 m A cm-2的电流密度下均可以保持长时间稳定。将介孔Co0.75Fe0.25P同时作为阴阳极进行分解水性能测试,达到电流密度为10 m A cm-2时,仅需要施加1.69 V的电压。引入石墨烯是提升介孔Co0.5Fe0.5P电催化性能的有效方式。在合成介孔二氧化硅的过程中加入石墨烯,成功制备了KIT-6/r GO模板,并利用该复合模板成功制备了具有介孔结构的Co0.5Fe0.5P/r GO,与介孔Co0.5Fe0.5P相比,介孔Co0.5Fe0.5P/r GO在分解水性能测试中电流密度达到10 m A cm-2时,仅需要施加1.66 V的电压。一方面由于石墨烯具有高导电性,加速了电荷转移速率,并且开放通道的介孔结构能够暴露更多的活性位点,有利于反应物与中间体的快速吸附和转移;另一方面,由于石墨烯的引入能够有效避免过渡金属磷化物在析氧过程的氧化问题,所以介孔Co0.5Fe0.5P/r GO在25 h的分解水稳定性测试后没有出现明显的性能下降。变价的铈（Ce）元素具有较高的储氧能力,能够有效改善过渡金属催化剂表面电子结构,从而提高介孔Co0.5Fe0.5P的电催化性能。掺杂少量的Ce到介孔Co0.5Fe0.5P中能够显著提升催化剂析氧性能,其中介孔5%Ce-Co0.5Fe0.5P在电流密度为10 m A cm-2时,析氧过电位仅为250 m V。与介孔Co0.5Fe0.5P相比,5%Ce-Co0.5Fe0.5P的析氢反应过电势在电流密度为10 m A cm-2时从253 m V降低至186m V。与此同时,介孔5%Ce-Co0.5Fe0.5P作为阴阳极进行分解水性能测试,在达到电流密度为10 m A cm-2时,仅需要1.652 V电压。
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