【摘 要】
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氮氧化物污染问题是一直以来大气污染的热点关注对象,选择性催化还原氮氧化物技术是较为有效脱除柴油机车排放氮氧化物的技术。相比于NH3-SCR技术,HC-SCR技术具有很多优势,且被认为是较有前景的脱硝技术。金属负载的分子筛催化剂因其天然酸性、活性好等优势逐渐成为HC-SCR催化剂的研究热点。Cu负载的微孔分子筛具有活性高、易得性好的特点,其中Cu-CHA结构的微孔分子筛具有稳定性好,催化效率高的优点
【基金项目】
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国家自然科学基金（51278095）; 江苏省自然科学基金（BK20181161）
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氮氧化物污染问题是一直以来大气污染的热点关注对象,选择性催化还原氮氧化物技术是较为有效脱除柴油机车排放氮氧化物的技术。相比于NH3-SCR技术,HC-SCR技术具有很多优势,且被认为是较有前景的脱硝技术。金属负载的分子筛催化剂因其天然酸性、活性好等优势逐渐成为HC-SCR催化剂的研究热点。Cu负载的微孔分子筛具有活性高、易得性好的特点,其中Cu-CHA结构的微孔分子筛具有稳定性好,催化效率高的优点,课题组前期研究的Cu-SAPO-34与Cu-SSZ-13分子筛在催化的持久稳定性上存在的孔径小、积碳等问题有待解决,SAPO-44同样具备CHA结构,孔径更大,因此Cu-SAPO-44作为本文中的研究对象,用于催化丙烯选择性还原NO。考察其制备方案、Cu-TEPA添加量对其HC-SCR反应活性及物理化学性质的影响。本文第一章绪论主要介绍了课题背景、NOx脱除技术、HC-SCR进展研究以及SAPO-44分子筛。实验过程、测试过程和表征方法及其使用到的试剂和仪器等相关介绍在本文的第二章。在第三章中,考察不同模板剂对水热合成Cu-SAPO-44催化剂物理化学性质及其丙烯选择性还原NO的影响。在第四章中,我们以环己胺加Cu-TEPA的方案制备不同Cu-TEPA投入量的Cu-SAPO-44样品,对其进行表征测试和脱硝性能实验。本文第五章中对Cu-SAPO-44催化剂上发生C3H6-SCR反应通过原位进行考察,探究其反应机理,并对Cu-SAPO-44催化剂进行持久性实验,考察其在长时间催化过程中的稳定性。研究结论如下:（1）引入Cu会对分子筛的结晶产生一定的影响,而Cu-TEPA可以在引入Cu物种的同时促进分子筛的结晶。采用Cu-TEPA和环己胺为模板剂的制备方案可以有效提高分子筛中铜物种的含量,同时提高分子筛的结晶程度,降低Cu O物种的相对含量,提高催化剂的表面酸性,从而可以提供更多的酸性位点。三类催化剂的脱硝整体效率Cu-SAPO-44（T）＞Cu-SAPO-44（P）≈Cu-SAPO-44（S）,PEG2000对提高Cu-SAPO-44分子筛催化剂的脱硝效果不明显。（2）相比于纯SAPO-44,Cu-TEPA引入有效提高了催化剂的脱硝活性。当Cu/Al=0.25时,Cu0.25-SAPO-44催化剂具有最大的比表面积、丰富的酸性位和较多的孤立Cu2+活性位,因此具有最佳的脱硝性能。当Cu-TEPA引入量较小时,分子筛结晶度较低,反应活性位点较少,导致脱硝效率不高。当Cu-TEPA引入量过多,铜物种会聚集生成相对较多的Cu O,从而降低了脱硝活性。（3）孤立的Cu2+可以促进NO和C3H6的吸附与活化,有利于生成反应关键中间产物-NCO,从而进一步被分解为H2O、CO2、N2。（4）50小时的持久性实验表明,Cu-SAPO-44催化剂可以持续维持超过60%的脱硝效率和超过90%的N2选择性,表现出良好的稳定性能。
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