稀土改性高强韧高热导氮化硅陶瓷

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氮化硅陶瓷(Si3N4)具有优良的力学性能和导热性能,常用于绝缘栅双极型晶体管(IGBT)等大功率半导体器件。目前,关于氮化硅作为散热陶瓷基板的应用,主要采用高温烧结、长时间保温的工艺以获得较高的热导率。但此种方法的缺点也较为明显,例如:氮化硅的力学性能较差、制备成本较高。选用高效的烧结助剂能降低生产成本,并可制备出高强韧高热导的氮化硅陶瓷。本文通过添加不同种类的复合稀土添加剂和氮化硅镁(MgSiN2)非氧化物添加剂,采用热压烧结,在1800℃,短时间保温条件下制备氮化硅陶瓷,系统研究添加剂种类和含量对氮化硅陶瓷成分、显微结构、导热性能、力学性能以及介电性能等的影响;同时,研究第二相结晶对氮化硅热导率的影响。论文首先以α-Si3N4为原始粉料,MgO-Y2O3-Re2O3为烧结添加剂,采用热压烧结法制备氮化硅陶瓷。研究表明:添加MgO-Y2O3-Re2O3(Re=Er、Sm、Dy、La、Y、Yb)的样品中,长柱状β-Si3N4晶均匀地镶嵌在较小的基体晶粒中,起自增强增韧作用,试样抗弯强度均超过920 MPa,断裂韧性均大于6.93 MPa?m1/2。三元添加剂(MgO-Y2O3-Re2O3)中Re3+半径的改变,对Si3N4陶瓷显微结构、抗弯强度及断裂韧性未产生规律的影响,但其热导率随添加剂Re3+半径减小而增大;MgO-Y2O3-Yb2O3的热导率达到了55.23 W/(m.K),MgO-Y2O3-Y2O3的热导率达到了53.22 W/(m.K)。其次,探究了MgSiN2添加剂对Si3N4陶瓷显微结构、热导率和机械性能的影响规律。发现,MgSiN2添加剂有利于形成长柱状Si3N4晶粒和三叉晶界,可显著提高Si3N4的热导率。当添加量为8 wt%时,热压烧结(1800℃、3 h)制备的Si3N4陶瓷综合性能最佳,分别为:热导率:64.37 W/m.k,抗弯强度:840 MPa,断裂韧性:6.96 MPa.m1/2;此外,延长保温时间至6 h,发现Si3N4陶瓷热导率得到改善,并在存在明显各向异性,分别为:垂直压力方向79.20 W/(m.K),平行压力方向66 W/(m.K)。采用MgSiN2-Y2O3作为添加剂,当添加量为6 wt%时,Si3N4陶瓷的热导率和抗弯强度最佳,分别为:58.02W/(m.K),878 MPa。最后,本论文通过烧结后低温热处理和改变冷却速率的方法,探究了第二相对Si3N4陶瓷热导率的影响。发现烧结后低温热处理(1350℃、10 h),可改善玻璃相结晶程度,但一定结晶度的玻璃相无法有效提升Si3N4的热导率。此外,分别利用MgSiN2-Y2O3和MgO-Y2O3作为烧结添加剂制备Si3N4陶瓷,发现第二相的形成不仅受冷却速率的影响,还与烧结添加剂种类有关;MgO-Y2O3作为添加剂制备的Si3N4陶瓷在慢速冷却条件下试样的热导率比自然冷却高16.7%。
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