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三维电极法具有设备体积小、无二次污染等优点,但其处理废水的氧化效能不理想。常规的三维电解法采用乱堆型粒子电极作为第三电极,乱堆型粒子电极由于存在分层现象,引起的床层各断面化学反应速率不等即电流效率下降,从而导致其传质速率降低,利用率降低,处理效果不理想。
鉴于乱堆型粒子电极存在的问题,本课题利用自制导电胶将活性炭与玻璃珠按2∶1的比例制作成规整型第三电极,其中导电胶由环氧树脂、石墨粉、三乙醇胺、无水乙醇按1∶3∶1∶1混合而成。采用长方体蜂窝状的规整型第三电极为填充电极的三维电极法处理苯酚废水,研究规整第三电极、乱堆型粒子电极对苯酚废水的处理效果,考察降解过程中羟基自由基、H2O2、苯酚浓度、TOC、COD的变化情况。在此基础上,分别改变投加电解质含量、电极电压、pH值、电解时间以及规整电极的孔隙率、填充方式,逐一考察各个因素对CODcr降解率和苯酚去除率的影响。其中苯酚浓度的测量采用4-氨基安替比林法,CODcr的测量采用GB11914-1984《化学需氧量的测定重铬酸钾法》,羟基自由基的测量采用比色法,用碘量法测定溶液中生成的H2O2,采用岛津TOC-VCPH通过湿式氧化/NDIR方式对TOC进行测定。
实验结果表明,在投加电解质浓度为5g/L,电压为7V,pH为4的情况下电解120min,采用活性炭与玻璃珠2∶1的规整型第三电极对苯酚废水的去除率达到了87.10%,比相同质量、相同比例的乱堆型粒子电极对苯酚废水的苯酚去除率提高了15.43%,并且苯酚在三维电极反应器内的降解反应符合一级反应动力学模型,反应速率常数为0.016min-1。由红外光谱可以推测,苯酚的降解过程分为两个阶段:第一阶段,部分苯酚被·OH进攻,苯环被打开,可能生成了苯醌类物质;第二阶段,生成的苯醌以及剩余的苯酚被进一步降解。
采用负载锰氧化物的规整电极为填充电极的三维电极法处理苯酚废水,在原水pH为4,投加电解质浓度为5g/L,电压为7V的情况下降解2h后,苯酚去除率达到了91.28%。