高能量密度和快充是锂离子电池的两个关键性能指标。然而,石墨负极具有较低的比容量,致使现有锂离子电池的能量密度普遍低于300 Wh kg-1。此外,石墨负极在快充条件下极易发生析锂,给锂离子电池带来严重的安全隐患。硅负极具有远高于石墨的理论比容量(3579 m Ah g-1)和良好的亲锂性,研究硅负极的快充性能和锂沉积行为对于下一代锂离子电池的开发及应用具有重要意义。本论文将硅薄膜（Si）和铜箔（Cu）作为锂沉积基底,采用非原位扫描电镜、原位光学和电化学测试相结合的方法,探究了压力、电流密度、容量和温度等因素对于两种基底中金属锂沉积行为的影响。量化了晶须状锂的生长趋势和电流密度之间的函数关系,当沉积锂在超过临界电流（Jw）时会完全转变为晶须,而晶须的形成趋势取决于基底的锂离子扩散行为,Si基底相比于Cu基底可有效抑制晶须状锂的形成。揭示了晶须状锂的生长与电池内部短路、库伦效率之间的相关性,即晶须状锂会导致更快的内部短路和更低的库伦效率。本论文进一步评估了传统硅负极和传统石墨负极的快充性能,并采用非原位扫描电镜和电化学测试相结合的方法,探究了电流密度、容量和温度等因素对两种电极中金属锂沉积行为的影响。传统硅负极表现出更强的亲锂性,有效地抑制了晶须状锂的形成,进而表现出更好的快充性能。基于锂沉积机制研究结果,设计了一种硅/石墨梯度电极。梯度分布的硅组分对金属锂的沉积起到诱导作用,极大地缓解晶须状锂的产生,构建的锂离子全电池表现出优异的快充性能（在4 C下循环100次容量保持率为85.9%）。