MXene负载钴(铁)催化材料的制备及其对水中双酚A的去除性能

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通过纳米催化剂活化过一硫酸氢盐(PMS)降解水中有机微污染物是当前水污染领域的研究热点。然而,纳米催化剂面临着易团聚和活性物种流失等技术难题,致使其催化性能降低。将纳米催化剂固定于载体可有效应对这一难题。论文开展了二维层状材料碳化钛(MXene)负载钴、铁催化剂的制备及其催化PMS对水中双酚A(BPA)的降解研究。使用氢氟酸刻蚀钛碳化铝(MAX)得到具有插层结构的MXene,分别通过浸渍热解法和化学还原法制备负载型四氧化三钴(Co3O4)/MXene(CM-20%)和零价铁(NZVI)/MXene(NM-0.1)复合材料。对所得材料进行了结构表征,发现制备出的复合材料粒径均一、分散良好,并保留了MXene的层状结构。BPA的降解实验表明CM-20%和NM-0.1具有良好的催化活性,其中:(1)CM-20%/PMS体系在pH为4-10时具有高效性,且pH=8时效果最佳,在7 min内对BPA的去除率可达95%;(2)NM-0.1/PMS体系在pH为3-7的条件下活性较高,当pH=6时在20 min内可将BPA完全降解。通过计算BPA降解反应的活化能,发现催化降解反应为自发过程,温度的升高利于BPA的去除。同时考察了共存阴离子对催化性能的影响并对回用性能进行了评价,发现阴离子的存在会不同程度抑制BPA的降解反应,且HCO3的抑制作用最明显;经多次循环回用后的CM-20%与NM-0.1依旧保持较高的催化活性,同时活性物种流失率低(分别为0.025mg/L与1.22 mg/L),说明复合材料具有良好的回用性和稳定性。以乙醇和叔丁醇作为自由基抑制剂探究了复合催化剂活化PMS降解BPA的机理,电子顺磁共振实验表明在反应中同时存在硫酸根自由基(SO4·–)和羟基自由基(·OH),且SO4·–起主导作用。论文为抑制纳米催化剂的团聚和流失提供了新的研究思路,同时扩展了MXene在环境催化领域的应用。
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