紫外/氯降解溴代苯酚效能及氧化机理研究

来源 :山东建筑大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:heheaixixi
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
水体中溴代苯酚类化合物(BPs)由于其“三致”危害受到了水处理领域广泛的关注和研究。基于自由基的高级氧化技术对于微污染物具有良好的去除效果,在饮用水和污水的深度处理方面得到了广泛应用。UV/HOCl高级氧化技术作为一种新型的水处理技术,可以产生羟基自由基(HO·)和多种活性氯自由基(RCS)。由于UV/HOCl技术有较好的氧化去除有机物能力,为水体中BPs的有效降解提供了新的思路。本课题尝试构建UV/HOCl体系,并将其用于降解代表性微污染有机物BPs。本文通过对比UV/HOCl体系和单独HOCl体系对2-溴苯酚、2,4,6-三溴苯酚的降解效能,研究水体中的不同背景成分对BPs降解效能的影响,并且通过添加不同自由基捕获剂进一步分析水体中不同氧化成分对BPs的降解效能差异,最后对2-溴苯酚、2,4,6-三溴苯酚两种典型BPs在UV/HOCl体系中的生成产物和降解路径进行了考察,以分析BPs在UV/HOCl体系中的降解转化机制。研究结果如下:(1)紫外催化HOCl能够明显促进2-溴苯酚、2,4,6-三溴苯酚的降解效能,纯水体系中UV/HOCl体系对比单独HOCl体系对2-溴苯酚、2,4,6-三溴苯酚的降解效率分别增加了17%和31%。在UV/HOCl体系中,对于2-溴苯酚的降解,次氯酸氧化起到主要作用,其贡献率约为48.9%,其次为RCS和HO·,贡献率约为31%和19%,紫外单独氧化对2-溴苯酚的降解作用不明显;UV/HOCl体系降解2,4,6-三溴苯酚的过程中,次氯酸单独氧化,HO·及RCS的贡献相当,均起到了主要降解作用,同样的,单独紫外氧化对2,4,6-三溴苯酚降解的贡献效率较低。(2)本研究考察了水体中本底物质如氯离子(Cl-)、碳酸根/碳酸氢根(CO32-/HCO3-)、天然有机物(NOM)对UV/HOCl体系降解2-溴苯酚和2,4,6-三溴苯酚的影响。在本底物质存在的条件下,UV/HOCl可以有效降解2-溴苯酚、2,4,6-三溴苯酚,且降解效率对比单独HOCl降解均有所提高;NOM的存在对2-溴苯酚和2,4,6-三溴苯酚的降解均有明显的抑制作用,当NOM投加量从0增加到5mgC L-1时,2-溴苯酚和2,4,6-三溴苯酚的去除率分别从93.63%和55.6%降低到78.41%和11.79%,这主要是由于NOM对体系中HO·和RCS的捕获以及NOM对UV的遮光共同作用。低浓度CO32-/HCO3-对2-溴苯酚、2,4,6-三溴苯酚的降解有抑制作用,而高浓度CO32-/HCO3-能促进两种目标物的降解,这主要是由于随着CO32-/HCO3-投加量的增加,HO·、Cl·稳态浓度减小到一定阈值后保持稳定,而体系中碳酸根自由基(CO3·-)的浓度增加,最终促进了目标物的降解。当Cl-浓度从0增加到10 mM时,2-溴苯酚的降解效率从77.8%增加到88.25%,而2,4,6-三溴苯酚从60.17%降低到54.14%,这可能是由于不同氯自由基的贡献影响:Cl2·-对2-溴苯酚的降解贡献大于对2,4,6-三溴苯酚的降解贡献,而Cl-的增加会显著提升Cl2·-的稳态浓度,因此造成了Cl-对两种目标物影响效果的差异。pH为7时2-溴苯酚降解最快,pH为5时2,4,6-三溴苯酚降解最快,这主要是由于pH的变化影响了次氯酸在水中存在形态,次氯酸在酸性条件下产生的自由基更多,而又由于两种目标物的pKa不同,2-溴苯酚在碱性条件下与自由基反应更迅速,从而导致了不同的实验结果。(3)本研究还通过高效液相色谱-飞行时间质谱联用(HPLC/QTOF-MS))推测了含卤有机物产物可能的结构及降解路径。研究发现了2-溴苯酚在UV/HOCl体系降解过程中主要产生了3种中间产物,为氯苯、多氯联苯及羟基多氯联苯。2,4,6-三溴苯酚在UV/HOCl体系降解过程中主要产生了2种中间产物,为氯苯和苯醌。通过产物的检测认定,推测了2-溴苯酚和2,4,6-三溴苯酚的降解路径,研究表明体系种的HO·和RCS主要通过电子转移反应将苯环结构上的Br-脱离下来,伴随着-OH的加成反应和卤素的取代反应。本研究通过对2-溴苯酚、2,4,6-三溴苯酚在UV/HOCl体系中降解效率分析、动力学研究和产物分析,解析了UV/HOCl体系降解含溴有机物的效能和影响因素,阐释了体系中不同活性成分的氧化贡献,推测了体系中含溴有机物降解的机制,为UV/HOCl技术的工程应用提供理论依据和数据支撑。
其他文献
美声唱法始于17世纪的意大利,主要采用比其他唱法喉头位置较低的发声方法,从而产生一种丰满、圆润、明亮、松弛并附有共鸣的音质。经过多年的发展,美声唱法不断地融入了其他
19世纪末维也纳艺术史学派的崛起使得艺术史研究的中心从柏林转移到维也纳。在欧洲艺术史学史发展中,维也纳艺术史学派是一个师承最为紧密,体系最为完备,研究方法最为多元化
<正>联系人:高先生13991916750石雕,雕艺精湛,风格奇异:浮雕古朴浑厚,线刻细致入微,刀法雄健有力;石雕人物栩栩如生,动物活灵活现,景物内涵深远。这些古代艺术精品虽经历数百
本文在建构现代旅游业竞争力评价指标体系基础上,采用因子分析法对全国三十一个省市旅游业竞争力做了分类比较和总体评价,并进行了排序。通过定量分析得出的排序结果,提出提
在"政党—国家—社会"的逻辑中,执政党对社会实施有效管理,既包括秉持社会公正的宗旨运用政策工具,也包括适应市场经济条件而采取的各种方式和手段。在新形势下,执政的中国共
针对油田联合站的生产流程及控制要求,着重介绍了联合站自控系统的方案设计、硬件配置、程序设计、监控画面设计及系统通信功能的实现.
"教案"与"学案"相结合通过实践起到了非常好的效果;分四个部分设计教学"学案;"注意"学案"课堂教学的三个基本环节;实践证明"学案"教学具有可持续发展性。
随着以碳化硅(Silicon Carbide,SiC)金属-氧化物半导体场效应晶体管(Metal Oxide Semiconductor Field Effect Transistor,MOSFET)为代表的新型宽禁带功率半导体器件的成熟应
基于多中心治理理论、增权理论、新公共服务理论,运用案例分析法、实地访谈法和观察法,借鉴国内外特色小镇建设的成功经验,分析如皋盆景风情小镇创建的背景、基础以及发展现状,探讨特色小镇创建过程中的问题,其主要表现在小镇特色产业资源价值有待进一步提升、盆景文化体验反响不佳、休闲度假规模低于预期以及品牌效应尚未形成。究其原因,主要是规划引领作用发挥不强,政府主导特征明显、市场主体和公众参与不足,特色产业发展
近代以来,民族危机不断加深,有识之士越来越认识到唤醒普通民众的重要性。通俗教育就是在这种背景下被赋予启导国民、改良社会的功能而在全国轰轰烈烈地开展起来。在全国通俗