【摘 要】
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有机-无机杂化钙钛矿由于其优越的光电性能,如高吸收系数和长载流子扩散长度,已成为许多光电应用中的先进材料之一。然而,钙钛矿多晶薄膜的表面和晶界存在许多缺陷,这将会阻碍钙钛矿器件的最终性能。二维钙钛矿单晶薄膜由于具有合适的厚度、良好的材料稳定性以及没有晶界,使其成为理想的研究对象,有望进一步扩大应用范围。迄今为止,研究者们已将界面工程、组成工程和器件结构设计应用于二维钙钛矿中以优化器件性能。其中,掺
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有机-无机杂化钙钛矿由于其优越的光电性能,如高吸收系数和长载流子扩散长度,已成为许多光电应用中的先进材料之一。然而,钙钛矿多晶薄膜的表面和晶界存在许多缺陷,这将会阻碍钙钛矿器件的最终性能。二维钙钛矿单晶薄膜由于具有合适的厚度、良好的材料稳定性以及没有晶界,使其成为理想的研究对象,有望进一步扩大应用范围。迄今为止,研究者们已将界面工程、组成工程和器件结构设计应用于二维钙钛矿中以优化器件性能。其中,掺杂是提高光电性能的直接方法之一,但是关于掺杂体系在二维钙钛矿单晶薄膜的研究还处在初步阶段。本文通过对二维钙钛矿（PEA）2Pb I4单晶薄膜进行掺杂以改善光电性能,包括调控光吸收范围、降低缺陷态密度、引入新的发射特性和增强材料稳定性等。本论文的主要研究内容如下:1.采用空间限域的降温结晶法制备了Br掺杂的（PEA）2Pb(I1-xBrx)4（x=0-1）单晶薄膜。由于（PEA）2Pb(I1-xBrx)4与溶剂之间的配位键强度决定了（PEA）2Pb(I1-xBrx)4的溶解度,从而影响其成核速率和结晶温度。因此,为了生长出高质量的二维钙钛矿（PEA）2Pb(I1-xBrx)4单晶薄膜,我们利用混合溶剂DMF-GBL来制备钙钛矿前驱体溶液,获得了一系列带隙精确可调的钙钛矿（PEA）2Pb(I1-xBrx)4单晶薄膜,面积尺寸可达毫米量级,厚度仅为5-8μm。从SEM形貌表征、EDS元素分析、XRD结构分析以及光学特性分析证明了通过该方法可以控制单晶薄膜中的溴碘比例,实现带隙的精确可调。2.设计并制备了基于二维钙钛矿（PEA）2Pb(I1-xBrx)4单晶薄膜的光电探测器。采用铜网代替传统的掩模板制备Au电极阵列,可以在一片单晶薄膜上一次性制备近100个器件,有望应用于柔性集成光电探测器。由于Br掺杂的（PEA）2Pb(I1-xBrx)4单晶薄膜对光的吸收具有连续的可调性,因此基于（PEA）2Pb(I1-xBrx)4单晶薄膜的光电探测器对不同波长范围内的光具有不同的光响应。结果表明,基于（PEA）2Pb(I0.9Br0.1)4和（PEA）2Pb(I0.2Br0.8)4单晶薄膜的光电探测器在相应的波长处表现出优异的光电性能,证明了Br掺杂可实现选择性光探测。3.采用空间限域的降温结晶法成功制备了Er掺杂的（PEA）2Pb I4单晶薄膜,研究金属阳离子掺杂对钙钛矿发光性能的影响及发光机理。根据SEM形貌表征、XRD结构分析以及光致发光特性分析证明了Er掺杂的钙钛矿（PEA）2Pb I4单晶薄膜在700 nm处出现新的宽光谱发射带。通过研究其发光机理,证明存在由主体（PEA）2Pb I4到Er3+诱导形成的光学活性中心的有效能量转移过程,从而实现双光谱发射。
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