二维材料以其丰富的性质和广阔的应用前景成为凝聚态物理领域的热点前沿。尤其随着自旋电子学的发展,具有优异自旋特性的二维层状材料无论对于新物理规律的探索或新量子器件的应用都至关重要。以GaSe为代表的Ⅲ-Ⅵ族金属单硫化物MX(M = Ga、In;X = S、Se、Te)半导体材料兼具二维结构、优异光电性能及独特自旋电子特性,对于超高密度集成和超快速度运转的自旋光电器件具有深刻的潜在应用价值。实现对其能带结构和自旋磁性的有效调控对满足器件的设计尤为重要。由于传统的铁磁材料具备高电子自旋极化率、高居里温度等优点,构建铁磁金属与二维MX异质结构体系是调控其自旋电子性质的有效手段。因此,本文工作基于理论计算进行实验探索,采用第一性原理密度泛函理论预测不同数量Fe吸附原子对单层GaSe自旋电子性质的影响并揭示其物理机制,进而制备Fe/GaSe异质结构体系,实现其可调的自旋电子性质。具体内容包括以下方面:(1)通过第一性原理密度泛函理论,研究GaSe表面吸附Fe原子的异质结构体系的自旋电子特性。单层GaSe表面,Ga原子顶位T4为Fe单原子最稳定吸附位,而T4-H位为Fe双原子最稳定吸附位。在Fe单原子吸附的异质结构体系,Fe原子与最近邻Ga、Se原子之间存在强反铁磁耦合效应,使体系呈现100%自旋极化的半金属性。其自旋极化贡献主要来源于Fe-3d电子的转移及Fe-3d、Se-4p和Ga-4p轨道杂化;对于Fe双原子吸附体系,两Fe原子之间的强自旋局域相互作用导致原本从Fe转移至GaSe的自旋极化电荷量急剧减少,从而费米能级附近的单自旋通道也随之转变为双自旋通道,Fe原子与最近邻Ga原子的耦合效应也由原本的反铁磁耦合转变为铁磁耦合。同时由于能级的移动,费米能级处的自旋极化率转变为0,这一工作揭示了 Fe/GaSe异质结构吸附体系自旋极化的形成和转变机制,对后续Fe/GaSe异质结构的构建及其自旋电子性质的表征调控提供一定的指导意义。(2)通过磁控溅射方法,制备不同Fe覆盖度的Fe/GaSe异质结构体系,采用自主搭建的极化光致发光测试系统,探索干净的GaSe薄层材料与Fe/GaSe异质结构体系的自旋电子性质及其调控。结果表明干净GaSe带边附近的自旋极化率接近于0,圆偏极化率约为0.5。Fe金属团簇的吸附在体系中引入非对称的自旋电子态分布,因而体系的自旋极化率从最初逐渐提高直到转而减小,并最终在Fe覆盖度超过临界状态后实现反转。推测其机制来源自于不同尺度Fe团簇磁矩方向的演变,并通过异质界面相互作用影响GaSe中的诱导磁矩方向,最终使体系自旋极化率发生翻转。同时,与自旋弛豫散射相关的圆偏振极化率也受到Fe团簇尺度与覆盖度的调制。由此通过精确控制Fe金属团簇的形貌、尺度及覆盖度,在Fe/GaSe二维异质结构体系中实现自旋电子结构的有效调控。