氯代硝基苯类化合物是化工行业的一类重要原料,主要用于生产杀虫剂、药品、防腐剂、染料等产品。该类化合物在环境中具有高毒性、持久性、易生物富集、难被生物降解等特性,对人体具有致癌、致畸、致突变的“三致”效应以及遗传毒性。美国环保署(EPA)、欧洲共同体(EEC)和中国环境保护部(SEPA)先后将氯代硝基苯类化合物列为优先控制污染物。因此,如何高效去除氯代硝基苯类化合物已成为一个重要研究方向。本研究利用化学还原法合成贵金属纳米颗粒聚集体来对4-氯硝基苯进行催化还原,以期实现对该类污染物的有效去除,探讨生成产物(如4-氯苯胺、苯胺)的选择性及可回收性,并揭示相关催化还原机理。本研究利用表面活性剂的静电作用和自组装特性,诱导表面活性剂和贵金属盐溶液合成贵金属纳米颗粒聚集体。选取钯(Pd)、铂(Pt)、金(Au)三种贵金属为纳米金属催化剂材料,阳离子表面活性剂——十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为表面活性剂代表,通过液相化学还原法将贵金属前驱体还原为单质。研究显示,三种贵金属盐溶液与CTAB之间因静电作用力而相互结合,而阴离子的贵金属盐离子与阳离子表面活性剂的静电作用力能有效的抵消阳离子亲水头基团CTA~+之间的静电斥力,从而从分子水平驱动形成表面活性剂组装体。然后,再利用硼氢化钠将贵金属离子还原,形成分别具有一定特定规则形状的CTAB-PdNPs、CTAB-PtNPs、CTAB-AuNPs三种贵金属纳米颗粒聚集体。本研究选取水体中微污染物4-氯硝基苯(p-CNB)为研究对象,以其催化还原为探针反应,考察三种不同金属纳米颗粒聚集体的结构,及对比分析其对p-CNB的催化还原性能及机理。结果表明,由于Pd、Pt、Au三种贵金属自身特性的差异,导致对应合成的贵金属纳米颗粒聚集体具有不同的结构以及催化能力,从而进一步影响了其催化性能。在CTAB浓度为1.0 mM,贵金属负载量为0.125 mM,合成的CTAB-PdNPs聚集体是立方体结构,CTAB-PtNPs聚集体是球形结构,CTAB-AuNPs聚集体是立方体结构。在25℃,贵金属投加量为0.125 mM,CTAB投加量为1 mM,体系起始pH值为5,硼氢化钠的投加量为15 mM的条件下,对4-氯硝基苯进行催化还原。其中,CTAB-Pd NPs和CTAB-PtNPs可以在120 min内将对氯硝基苯全部转化为苯胺,而CTAB-Au NPs将4-氯硝基苯转化为92.7%的对氯苯胺(p-CAN)和7.3%的苯胺。三种聚集体材料呈现出的催化活性顺序为CTAB-PdNPs>CTAB-PtNPs>CTAB-AuNPs。循环实验表明,三种贵金属纳米颗粒聚集体材料均表现出良好的稳定性。其中,经过七次循环处理,CTAB-PdNPs聚集体仍能实现对p-CNB 82%的脱氯效率,CTAB-PtNPs的脱氯效率略有下降(45%),CTAB-AuNPs的对氯苯胺的生成率仅有26.7%。研究以脱氯为目的,选取CTAB-PdNPs聚集体为研究对象,进一步考察了不同影响因素对p-CNB催化脱氯的影响及规律。结果显示,Pd投加量、CTAB浓度、起始pH值、硼氢化钠的投加量等因素对4-氯硝基苯的催化脱氯过程具有重要影响。在Pd的投加量为0.125 mM,CTAB负载量为1.0 mM,反应起始pH值为5,硼氢化钠的投加量为15.0 mM,可实现对p-CNB的迅速还原脱氯,在120 min可完全转化为苯胺。本研究报道了一种简易合成具有特定规则形状的贵金属纳米组装体的新方法,克服单金属纳米催化剂易相互聚沉的缺陷,合成了高分散性、高稳定性以及高催化性能的贵金属纳米颗粒聚集体。此外,通过研究该贵金属纳米颗粒聚集体的合成机理以及对4-氯硝基苯的催化还原机理,为对高效降解去除环境中微污染物4-氯硝基苯提供了一种可行的技术。