二硫化钼场效应晶体管生物传感器的性能研究

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近年来,场效应晶体管(FET)由于其免标记,可原位检测和高灵敏度等优势已成为快速检测生物分子领域中最有前景的电子技术之一。一维(1D)半导体材料,如硅纳米线(SiNW)和碳纳米管(CNT)等由于高开关特性(高电流开关比)和优异的表面化学效率都可以用于FET生物传感器。然而,器件之间的偏差以及大规模制造中相对较高的成本,限制了其在实际中的应用。与1D半导体纳米材料相比,二维(2D)材料因其层状结构具有更大比表面积和体积比,因此可以提高FET检测生物目标物的灵敏度。此外其优异的可扩展性有利于器件的大规模制造。因此,基于二维材料上述特殊的的性质,可用于制备高效的FET生物传感器。石墨烯及其衍生物材料的零带隙导致低的开关比限制了石墨烯及其衍生物作为FET生物传感器中的导电材料的应用,从而限制了传感器的检测灵敏度。与石墨烯材料相比,二硫化钼(MoS2)因其具有可调带隙结构引起了越来越多的关注,同时,其缺乏悬空键,在空气中表现出高稳定性,可显著提高FET生物传感的性能。目前,MoS2 FET作为传感器用于各种生物目标分子的检测已被报道。本文通过简单的微机械剥离法得到MoS2薄层材料,通过光学显微镜,原子力显微镜(AFM),拉曼光谱(Raman)等表征手段表征MoS2的厚度。使用超薄MoS2作为导电材料,通过光刻的方法构建高性能的场效应晶体管对牛血清白蛋白(BSA)非特异性检测并研究其检测灵敏度及检测机理。此外,多层MoS2构建的FET生物传感器用于特异性检测非酒精性脂肪肝病(NAFLD)标志物成纤维细胞生长因子21(FGF21),并探究了器件检测FGF21的灵敏度、选择性及其在血清中的检测。得到如下结论:(1)详细介绍了光刻和铜网作为掩模板构建FET器件的方法。探索了不同条件对构建器件性能的影响,包括退火、沟道材料厚度以及接触金属电极,同时,还探究了不同的漏源电压(VDS)下器件的转移特性曲线,得到了高性能、重复性更好和灵敏度更高的晶体管传感器。(2)发展了基于超薄MoS2 FET无标记的生物传感器,其中利用MoS2疏水性表面直接吸附BSA来进行检测。并证明了该FET生物传感器可以在较大的浓度范围内对生物分子进行检测。此外,浓度依赖性传感行为和FET的电学检测证明了与MoS2电导率调制相关。通过掺杂效应(电荷转移)和迁移率变化(散射位点)解释了在MoS2表面上吸附BSA之后电流变化的原因。总体而言,该研究表明薄层MoS2可用作开发新型高灵敏度和高选择性的电子生物传感器的替代材料。(3)发展了一种无标记,简单和高灵敏的多层MoS2 FET生物传感器用于检测NAFLD的标志物FGF21。该方法直接对MoS2功能化,无需额外的氧化层。通过将FGF21抗体固定在MoS2表面上,得到功能化的生物传感器,可以实现对FGF21高灵敏度的检测,检测限小于10 fg?cm-3。并通过多组平行实验的证明了该MoS2FET器件高度一致性和良好的重现性。此外,该生物传感器在复杂血清样品中也表现出很高的灵敏度和选择性,说明其在NAFLD疾病诊断中具有巨大的潜在应用价值。
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