【摘 要】
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锂离子电池是目前最实用的储能技术,但其应用仍然受到电池生产成本的制约。一方面,生产石墨化碳负极材料所需要的石墨化设备和能耗会造成较高的生产成本;另一方面,锂资源紧缺也导致锂离子电池正极材料和电解质溶液高昂的价格。因此,开发实用的高性能锂离子电池负极材料和发展锂离子电池替代技术是解决上述问题的有效途径。当前,钠/钾离子电池由于钠/钾元素资源丰富、成本低廉并可借鉴锂离子电池的生产设备等优势而有望成为锂
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锂离子电池是目前最实用的储能技术,但其应用仍然受到电池生产成本的制约。一方面,生产石墨化碳负极材料所需要的石墨化设备和能耗会造成较高的生产成本;另一方面,锂资源紧缺也导致锂离子电池正极材料和电解质溶液高昂的价格。因此,开发实用的高性能锂离子电池负极材料和发展锂离子电池替代技术是解决上述问题的有效途径。当前,钠/钾离子电池由于钠/钾元素资源丰富、成本低廉并可借鉴锂离子电池的生产设备等优势而有望成为锂离子电池替代技术。在电池负极材料方面,与石墨材料相比,非石墨化碳材料由于来源广泛、成本低廉、结构多样,目前被证明是锂/钠/钾离子电池具有潜力的负极材料。为了开发出高性能锂/钠/钾离子电池碳负极材料,揭示材料的微观结构与电化学性能的关系,推动碱金属离子二次电池的发展,本文制备了三种具有较优异锂/钠/钾离子存储性能的非石墨化碳材料,并探究了其离子存储机理。具体如下:（1）将无烟煤进行简单一步热解,制备了一种生产成本低、电化学性能优异的实用型锂/钾离子电池非石墨化碳负极材料。所制备无烟煤热解碳负极在100 m A g-1电流密度下储锂比容量达到384.5 m Ah g-1,且在相同电流密度下也能提供213.0 m Ah g-1的储钾比容量。以A-900为负极、商用Li Fe PO4为正极,组装得到的锂离子全电池在1000 m A g-1电流密度下循环500次后容量保持率高达69.3%,而以石墨为负极组装得到的锂离子全电池容量保持率仅为28.4%。该无烟煤热解碳与石墨负极的储锂性能相当,且安全性更高,具有一定的实用价值。研究表明,碳材料的储锂和储钾机理相似,缺陷程度/石墨化程度是影响碳材料储锂和储钾性能的关键因素。锂/钾离子在碳材料中的存储主要是在缺陷位点的吸附和在石墨层间的插入,而离子吸附机理能显著加快碳材料中锂/钾离子的存储。（2）以葡萄糖为原料,采用“水热-高温热解”两步碳化法制备了一种具有较优异储钾性能的非石墨化碳负极材料。材料内部的缺陷和石墨层结构为钾离子的存储提供了活性位点,合适的碳层间距减缓了储钾过程中电极的体积膨胀,也有效降低了钾离子的扩散阻力。当碳化温度为1300°C时,制备的非石墨化碳负极材料表现出最优的储钾性能,在50 m A g-1电流密度下能够提供291.3 m Ah g-1的高比容量,且在200 m A g-1电流密度下循环100次后容量保持率仍达84.9%。研究表明,碳材料的缺陷程度/石墨化程度仍然是影响碳材料储钾性能的关键因素。钾离子在碳材料中的存储首先发生在材料的内部缺陷中,然后插入到石墨层间。这一结果进一步证明了“吸附-插层”钾离子存储机理。（3）以1,3,5-苯三甲酸和硝酸锌为原料,采用较低温碳化、造孔策略制备了具有多孔结构和丰富含氧官能团的MOFs衍生非石墨化碳材料。该MOFs衍生碳负极在50 m A g-1电流密度下提供了323.4 m Ah g-1的高比容量,且在5000 m A g-1电流密度下循环2000次后仍表现出100.1 m Ah g-1的比容量。与高温处理制备的硬碳负极对比,该MOFs衍生碳负极由于具有较低的石墨化程度、丰富的储钠位点和多孔结构,表现出更高的储钠容量、更好的倍率性能和循环稳定性。研究也表明,碳材料的缺陷程度/石墨化程度和含氧官能团的含量是影响碳材料储钠性能的关键因素。钠离子首先被吸附于材料的内部缺陷和含氧官能团,然后被插入到石墨层间。这为钠离子的“吸附-插层”存储机理提供了进一步的证明。
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