密度泛函理论（Density Functional Theory,DFT）获1998年诺贝尔化学奖,是计算原子尺度微观过程的重要方法,广泛应用于物理、化学、生物、制药、半导体设计等众多科技领域。然而,由于DFT计算开销大,导致基于DFT的微观原子运动计算耗时极长。例如,使用8个CPU核的服务器（具体配置:Intel CPU 2680V2）,并行计算仅含有12个原子的苯环分子20皮秒(皮秒:10-12秒)的物理过程,基于DFT的分子动力学仿真一万步需要运行37小时。其中,99%以上的耗时用于微观原子尺度的高维势能面（High Dimensional Potential Energy Surface,HD-PES）计算。因此,为了实现物理、化学、生物、制药、半导体设计等领域原子尺度微观过程的高效计算,有必要研究高维势能面的新型计算技术。针对该问题,本论文使用DFT数据,训练出基于新型非易失性器件的“存算一体”交叉阵列架构,来精确拟合和计算高维势能面。通过使用新型神经网络算法代替传统DFT算法计算高维势能面,并设计新型“存算一体”架构代替CPU/GPU（中央处理器/图形处理器）的传统“存算分离”架构,在保障计算精度的前提下,实现了原子尺度微观过程计算速度的大幅提升。本论文的主要创新点如下:1.针对目前主流技术计算速度过慢的问题,提出了针对高维势能面的新型高速计算架构。基于相变异质结构存储器（Phase Change Heterostructure,PCH）、两端单多晶硅浮栅忆阻器（被命名为Y-Flash）这两种近年来兴起的新型非易失性器件,设计了“存算一体”新型交叉阵列架构,将微观原子尺度的高维势能面计算速度提升了6个数量级。以上述苯环分子计算为例,计算耗时从目前主流DFT的单步单原子仿真1.1秒（主频2.8 GHz的CPU）,降低到1微秒（主频1 MHz的存算一体架构）。2.针对目前主流非易失性器件性能涨落导致的计算误差过大的问题,提出了高维势能面的新型高精度计算方案:基于矩阵乘法运算的多层感知机（Multi Layer Perceptron,MLP）神经网络和量化神经网络（Quantized Neural Network,QNN）,结合误差控制方法,实现了高维势能面的高精度可靠计算。对氮气、水、苯环三种系统的精度测试表明,所提出的高精度计算方法可达到50 me V/?(1 me V/?=1.6×10-32 N)左右的拟合精度,与主流DFT计算方法的收敛残差（约40 me V/?）处于同一水平,有效保障了计算精度。3.基于180 nm CMOS工艺库和Cadence Virtusuo软件,系统完成了运算放大电路、电流差分电路、非线性激活函数电路等一系列设计,并结合电路模型实现MLP和QNN的设计和训练来拟合高维势能面。通过测试仿真,验证了上面2点所述的高精度和高速度。本论文成果有助于设计和研制原子尺度微观过程的高速度、高精度新型计算技术。相关成果有望应用于物理、化学、生物、制药、半导体设计等重要科技领域。