随着计算方法和计算机技术的飞速发展，理论计算化学在化学研究中已经占有越来越重要的地位。其中，密度泛函方法由于计算量适中、计算精度较高，己成为理论计算化学领域中最重要的理论方法之一。本论文研究了两类不同杂质掺杂的新型材料，研究涉及的材料物性包括几何构型、电子结构、磁学性质和动力学性质等方面。 在第一章中，简要介绍了密度泛函理论的基本框架和其发展过程。首先介绍了密度泛函理论的发展过程，从Hohenberg-Kohn定理，再到Kohn-Sham方程。而后描述了各种常用的交换相关泛函，处理强关联体系的DFT+U理论，和基于密度泛函理论的第一原理分子动力学模拟。最后是一些基于密度泛函理论的常用软件包的介绍。 在第二章中，对V掺杂的锐钛矿型TiO<,2>的几何电子结构，磁性耦合性质进行了较为系统的理论研究。采用DFT+U方法之后，Ti<,1-x>V<,x>O<,2>(x=6.25 and 12.5％)呈现了半导体结构，这与实验～致，而传统的DFT理论却预言了金属性。计算结果还显示V杂质原子形成近邻团簇时更稳定，并通过超交换形成铁磁性。同时氧空位导致的磁极化子可以调制相距较远的磁性原子为铁磁耦合。实验观测到的V掺杂的锐钛矿型TiO<,2>所表现出来的铁磁性很有可能是近程的超交换作用和远程的磁极化子调制共同作用的结果。 在第三章中，对Li掺杂的β-MnPc进行了较为系统的电子结构与分子动力学理论研究。静电势的分析表明MnPc分子的4个外围氮原子周围呈电负性分布。通过静态的构型优化和动态的分子动力学模拟，在一维MnPc链中发现了Li的6个最优位置，相比之前实验确定的4个位置，发现了2个新的局域最低点。接着运用分子动力学模拟来考察掺杂原子Li在MnPc晶体中的运动情况，观察到Li原子在这6个最优位置中的持续运动明显带有成对跃迁的特征；成对跃迁的势垒要明显小于单个Li的跃迁。跃迁的势垒明显依赖于相邻平面状MnPc分子垂直距离，它随着MnPc分子的远离而迅速减小。