三明治型酞菁稀土配合物LB膜的组装,结构及性质研究

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本论文中我们运用LB技术将三明治型双酞菁稀土的配合物M[Pc(OC<,8>H<,17>)<,8>]<,2>(M=La,Ce,Nd,Eu,Tb,Yb,Lu)组装成有序超分子体系,然后采用了压力-面积等温线,紫外-可见吸收,偏振紫外-可见吸收,低角X射线衍射,电子透射显微镜(TEM)等多种手段对有序超分子组装体系的结构进行了表征;对Eu[Pc(OC<,8>H<,17>)<,8>]<,2> LB膜内形成的自组装结构进行了初步探索.研究结果如下:用π-A等温线表征了系列中心离子不同,取代基及取代位置相同的具有新颖特性的稀土双酞菁化合物M[Pc(OC<,8>H<,17>)<,8>]<,2>(M=La,Ce,Nd,Eu,Tb,Yb,Lu)在气/液界面的单层膜.结果表明,除四价铈配合物之外,其他的三价稀土配合物均可在气/液界面上形成稳定的单层凝聚膜,同时得到了各种物质在气/液界面上的极限分子面积,发现分子的极限分子面积随中心离子半径的增加而呈现增大趋势.由于 Ce离子较高的电荷和较小的离子半径,导致了Ce[Pc(OC<,8>H<,17>)<,8>]<,2>分子立体构型的维度差异较小,从而使Ce[Pc(OC<,8>H<,17>)<,8>]<,2>表观出较人的界面单分子面积和较差的成膜能力.用垂直提拉法制备了三种稀土双酞菁化合物M[Pc(OC<,8>H<,17>)<,8>]<,2>(M=Nd,Eu,Er)的多层LB膜,并用紫外-可见吸收光谱、偏振紫外-可见吸收光谱研究了Eu[Pc(OC<,8>H<,17>)<,8>]<,2>分子在LB膜中的排列.与溶液中的吸收光谱比较,Eu[Pc(OC<,8>H<,17>)<,8>]<,2>LB膜的吸收光谱中Q吸收带发生蓝移,说明LB膜中盘状稀土双酞菁分子聚集形成了h-聚集体,这种聚集现象是由于激子相互作用引起的.偏振紫外-可见吸收光谱的研究结果表明,在LB膜中,盘状稀土双酞菁分子平面与基片之间成一定的夹角,由此推算出的界面单分子面积与和由π-A等温线推导的结果具有良好的一致性.用低角X射线衍射实验表征了膜的结构.用TEM观察了运用Langmuir单层膜技术在不同界面压力下沉积的Eu[Pc(OC<,8>H<,17>)<,8>]2单层膜,发现双酞菁分子形成了取向高度有序的条带状超分子体系结构.结合紫外-可见光谱、偏振紫外-可见光谱、低角X射线衍射等对LB膜进行的研究,表明形成的超分子体系是由Eu[Pc(OC<,8>H<,17>)<,8>]<,2>盘状分子以face-to-face排列方式形成的单分子线.在该柱状超分子体系中,双酞菁分子间以非共价的相互作用相互堆积.这为今后对其功能性质的研究打下了基础.
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