葡萄糖和木糖催化转化制备化学品的研究

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生物质高效转化制化学品是近年来的研究热点。葡萄糖和木糖是自然界比较丰富的单糖,它们的高值化利用对于发展绿色循环经济具有重要意义。但目前,葡萄糖和木糖的下游产品比较单一,其催化转化效率不高。本论文的目的是将单糖中含量较为丰富的葡萄糖和木糖催化转化为高附加值化学品,开发出高效、稳定的催化剂。主要开展了以下几方面的工作:(1)用H-β沸石为载体,制备了一系列不同Mo含量的MoO3/β催化剂,以研究其催化葡萄糖差向异构的反应性能。MoO3/β能高效地将葡萄糖转化为甘露糖,得到甘露糖36.9%的产率。应用XRD、UV-Vis DRS等表征方法,揭示了催化剂的活性中心。(2)用活性炭为载体制备了不同负载量的Mo/AC催化剂,考察反应温度、反应时间、催化剂用量等反应条件对葡萄糖差向异构反应的影响。在最佳反应条件下,Mo/AC得到了34.5%的甘露糖产率,MoO3得到了38.0%的甘露糖产率。Mo/AC相比于MoO3能够减少金属的用量,且更容易回收。采用同位素示踪法探究了葡萄糖差向异构的反应机理,葡萄糖差向异构的反应路径遵循经典的“Bílik Reaction”,即碳重排反应。(3)以杉木屑为原料,经炭化、水蒸气活化制备了杉木屑活性炭,用氨气对活性炭进行掺氮改性。在制备的活性炭载体上负载铂(Pt)制备了Pt/N-C催化剂,考察了反应温度、反应时间等条件对木糖加氢性能的影响。1wt.%Pt/C1和1wt.%Pt/N-C1-900分别得到了木糖醇22.2%和17.9%的产率。用KOH活化法制备了木屑活性炭,用氨气进行氮掺杂处理。在制备的活性炭载体上负载镍(Ni)后合成了Ni/N-C催化剂,考察了反应温度、反应时间对木糖加氢性能的影响。在最优的条件下,得到了99.0%的木糖转化率和87.5%的木糖醇产率。
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