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在光催化反应所使用的众多半导体催化剂中,TiO2因其无毒、催化活性高、氧化能力强及稳定性高等特点,一直被人们认为是最有效的光催化剂。但是,由于TiO2半导体禁带宽度较宽(Eg=3.2eV),只能被太阳光中波长小于387nm区间的紫外光激发,能量转换效率很低(大约为4%),大大限制了其使用领域和实用效果。采用金属元素和稀土元素离子对TiO2进行掺杂改性,是拓宽TiO2光谱响应范围和提高其光量子产率的有效途径。
论文选用金属元素铁和稀土元素镧,应用溶胶.凝胶法制备纯纳米TiO2光催化剂和掺杂纳米TiO2光催化剂;采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶红外光谱(FTIR)、紫外.町见吸收光谱(UV-Vis)等现代测试分析仪器、方法和手段,对合成制备样品的组成、结构与光催化抗菌性能之间的关系进行了研究;应用菌落计数法对其抗菌性能进行检测分析。取得以下主要认识:
(1)所制备的Fe3+/a3+/TiO2光催化剂对町见光的吸收光谱波长发生了明显的红移,对町见光的吸收显著增强。
(2)Fe3+在掺杂过程中取代晶格位置上的Ti4+;或者进入晶格间隙,均匀地分散在TiO2基质中。XRD谱图分析表明,Fe3+的掺入能够促进TiO2锐钛矿相向金红石相的转变。SEM照片显示,掺杂0.02%和0.05%Fe3+后,粉体颗粒呈球状,分散性较好,随着Fe3+掺杂量的增加,样品颗粒团聚越严重。当掺Fe3+量为0.05%,煅烧温度为450℃时,掺杂TiO2粉体颗粒粒径大约为50~100nm,粉体光催化抗菌效果最好,此时,粉体为锐钛矿与金红石的混晶相,锐钛矿相所占比例为93%,金红石相所占比例为7%。
(3)La3+在掺杂过程中以La2O3团聚体的形式均匀分散在TiO2表面,使TiO2表面氧空位和缺陷增加,氧空位和缺陷能成为捕获光生电子的中心,故能有效抑制光生电子和空穴的复合,同时,氧空位能促进对氧气的吸附,吸附氧能进一步捕获光生电子,生成具有氧化能力的自由基·O2。XRD谱图分析表明,La3+的掺入能够阻碍TiO2锐钛矿相向金红石相的转变。SEM照片显示,La3+掺杂量为0.02%时,颗粒分散性较好,比表面积较大,随着La3+掺杂量的增加,纳米TiO2粉体颗粒团聚越严重。当掺La3+量为0.02%,煅烧温度为550℃时,掺杂TiO2粉体颗粒粒径大约为50~100nm,粉体光催化抗菌效果最好。
(4)La3+/Fe3+共掺杂纳米Ti02中,Fe3+与La3+分别充当空穴和电子的捕获陷阱,促进光生电子和空穴的分离,两者协同作用,使共掺杂纳米TiO2比单掺杂纳米TiO2具有更高的町见光催化活性,显著提高光催化杀菌效果。SEM照片显示,550℃焙烧2h,0.05%Fe-0.02%La共掺杂的TiO2粉体颗粒分散性较好,比表面积较大,颗粒粒径大约为50~100nm,粉体光催化抗菌效果最好,此时,粉体为锐钛矿与金红石的混晶相,锐钛矿相所占比例为49%,金红石相所占比例为51%。
(5)采用全温光照振荡培养箱进行平板菌落计数实验表明,纳米TiO2抗菌粉体对大肠杆菌、金黄色葡萄球菌、枯草芽孢杆菌均有良好的抑制作用,是一种广谱抗菌剂,但是,对枯草芽孢杆菌的抑制作用没有对大肠杆菌和金黄色葡萄球菌那么显著,说明TiO2粉体对不同的细菌抗菌效果不同。耐久性实验表明,TiO2粉体具有良好的抑菌耐久性。