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硝基多环芳烃(nitrated polycyclic aromatic hydrocarbons,NPAHs)是多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)的一类衍生物,与PAHs相比,NPAHs虽然在环境中的浓度较低,但其对生态系统的毒性更大。NPAHs可以在大气与植物界面之间进行动态交换,植物是NPAHs进入食物链的第一途径,为了更好地评价人类通过饮食途径接触NPAHs的情况,对作物中NPAHs的环境行为进行深入研究是值得特别关注的。到目前为止,已有很多有关PAHs在活体植物表面环境行为及其机制的原位研究,但是关于NPAHs在活体作物叶表层的环境行为及其机制尚不清楚。因此,本论文以光纤荧光法为基础,石墨烯量子点(graphene quantum dots,GQDs)为荧光指示剂,创建了原位检测活体作物叶表层NPAHs的原位新方法,并通过所建新方法原位研究了NPAHs在活体作物叶表层的富集与光化学降解过程及其机制,以及GQDs对NPAHs在作物叶表层两种主要环境化学过程的影响。主要研究内容与结果如下:1.以光纤荧光法为基础,以GQDs为荧光指示剂,创建吸附于活体大豆和玉米幼苗叶表层9-硝基蒽(9-nitroanthracene,9-NAnt)和3-硝基荧蒽(3-nitrofluoranthene,3-NFla)的原位检测新方法。所建以方法测定吸附于活体大豆/玉米叶表层9-NAnt,3-NFla的线性范围分别为2.9-410/3.4-435 ng/spot,1.7-370/2.1-390 ng/spot;加标回收率分别为87.8%-103.4%/96.5%-113.9%,84.1%-109.1%/93.0%-104.8%;方法的RSD分别小于7.90%,5.71%(n=9);实验结果显示光纤荧光法原位测定吸附于两种活体作物幼苗叶表层9-NAnt和3-NFla的检测限为7.8-11.9 ng/spot,而新建荧光淬灭法原位定量9-NAnt和3-NFla的检测限是0.8-1.6 ng/spot。相比光纤荧光法,荧光淬灭法的灵敏度提高了8-10倍。2.通过所建立的新方法原位研究GQDs对大豆和玉米幼苗叶表层NPAHs富集的影响,GQDs的存在使得活体大豆和玉米幼苗叶表层NPAHs的吸附机制由单一的膜扩散变为膜扩散与颗粒内扩散相结合,同时使两种NPAHs在作物叶表层达到吸附平衡的时间缩短了15.8%-21.7%。NPAHs的平衡吸附浓度(qe)存在种间与化学物之间的差异:大豆>玉米;3-NFla>9-NAnt。GQDs的存在分别增加了活体大豆/玉米幼苗叶表层9-NAnt和3-NFla的平衡吸附浓度(qe)22.8%/16.2%,28.7%/20.3%,这在很大程度上归因于GQDs导致两种作物叶表层吸附NPAHs的表面积增加以及NPAHs的硝基(-NO2)与GQDs的外表面官能团(-COOH,-OH)之间较强的静电相互作用。两种NPAHs的平衡吸附浓度增强程度不同:3-NFla>9-NAnt,可能原因是位阻效应造成3-NFla的-NO2与GQDs的外表面之间更容易结合。3.本研究以光纤荧光法为基础,以GQDs为荧光指示剂,对吸附于生菜幼苗叶表层的9-NAnt和1-硝基芘(1-nitropyrene,1-NPyr)进行原位定量。通过所建立的方法,原位研究GQDs对吸附于生菜幼苗叶表层9-NAnt和1-NPyr光解动力学的影响及其机制。9-NAnt和1-NPyr的检测限分别低至1.2 ng/spot和0.9 ng/spot。GQDs对NPAHs的光解没有显著影响(P>0.05)。光化学降解对生菜叶表层NPAHs的去除起主导作用,光解动力学遵循准一阶动力学模型。9-NAnt的光解速率常数(kP)高于1-NPyr,9-NAnt和1-NPyr的光降解半衰期(t1/2)平均值分别为2.3±0.1 h和7.4±0.2h,NPAHs光解的难易程度与-NO2基团和芳香环的平面排列有关。由于未检测到NPAHs的光解产物,无法判定其光解机制。