【摘 要】
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随着对一次不可再生能源的开发利用,人类所面临的能源枯竭和生态环境问题日益严重,寻求探索清洁可再生能源已成为当今首要任务。在多种可再生能源中,太阳能因具有广泛的应用前景而引起关注,其中太阳能电池能直接将太阳能转换为电能利用。太阳能电池一共经历了三代发展,第三代钙钛矿太阳能电池（Perovskite Solar Cells,PSCs）因制备工艺简单,且具有高光电转换效率而被大量研究。而碳基PSCs采用
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随着对一次不可再生能源的开发利用,人类所面临的能源枯竭和生态环境问题日益严重,寻求探索清洁可再生能源已成为当今首要任务。在多种可再生能源中,太阳能因具有广泛的应用前景而引起关注,其中太阳能电池能直接将太阳能转换为电能利用。太阳能电池一共经历了三代发展,第三代钙钛矿太阳能电池（Perovskite Solar Cells,PSCs）因制备工艺简单,且具有高光电转换效率而被大量研究。而碳基PSCs采用与贵金属具有相似费米能级的碳材料作为对电极,从很大程度上简化了电池制备工艺,且提高了电池稳定性。但碳基PSCs效率较低,且钙钛矿容易形成多种缺陷。为了减少钙钛矿缺陷同时提高电池效率,本文通过在钙钛矿层中使用添加剂石墨相氮化碳（g-C3N4）改性材料来优化钙钛矿薄膜,做了以下两方面的研究:（1）g-C3N4又称体相氮化碳（bulk CN）,通过对其进行形貌调控改性,制备得到剥离成功的超薄g-C3N4纳米片,简称CNNS。将CNNS作为钙钛矿层添加剂应用于碳基PSCs,J-V测试结果表明,在钙钛矿中添加0.45wt%CNNS时,电池光电转换效率达到最高8.85%。通过SEM表征发现,改性合成的CNNS层与层发生断裂,层间出现空隙,活性位点增多,作为添加剂引入钙钛矿层能够钝化钙钛矿晶界缺陷,提高电池效率。深入研究了钙钛矿旋涂过程中,不同时间滴加反溶剂氯苯对钙钛矿薄膜质量的影响,通过多种表征手段证明,在第23 s滴加氯苯时,钙钛矿结晶质量最高,电荷传输性能最强。（2）对g-C3N4进一步进行掺杂改性研究,采用绿色经济的葡萄糖(C6H12O6)实现对g-C3N4的C掺杂,最终合成复合材料C/g-C3N4。通过XPS分析发现,C与g-C3N4具有一定的协同作用,基于这一特点,将C/g-C3N4作为钙钛矿层添加剂应用于碳基PSCs。J-V测试结果表明,在钙钛矿中添加C0.01/g-C3N4的电池效率达到最高9.68%,揭示了C0.01/g-C3N4复合物中C6H12O6与g-C3N4的最佳掺杂量配比为0.01 g:0.4 g。进一步通过调节钙钛矿退火时间优化钙钛矿薄膜,结果发现基于添加了C0.01/g-C3N4的钙钛矿退火30 min时,钙钛矿薄膜最均匀致密,结晶质量明显提高。EIS测试、PL、TRPL表征也证明此条件下钙钛矿内电荷传输快,电子空穴分离效率高。上述两种g-C3N4改性材料作为钙钛矿层添加剂首次应用于碳基PSCs中,在J-V测试中均取得了较理想的效果,多种电化学表征手段也证明两种材料具有良好的电荷传输性能和高的电子空穴分离效率。其材料来源丰富、制备简单且经济环保,在一定程度上促进了碳基钙钛矿太阳能电池的发展。
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