【摘 要】
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多溴联苯醚（Polybrominated diphenyl ethers,PBDEs）是一类典型的溴代阻燃剂,在环境中被广泛检出。PBDEs具有环境持久性、生物积累性及生物毒性,对环境和人体产生潜在的危害,因此环境介质中PBDEs的去除是近年来环境领域研究的热点问题之一。沉积物是PBDEs释放到环境中的重要聚集地之一,尤其是位于陆地和海洋之间的滨海湿地。微生物降解是环境介质中PBDEs自然消减的重
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多溴联苯醚（Polybrominated diphenyl ethers,PBDEs）是一类典型的溴代阻燃剂,在环境中被广泛检出。PBDEs具有环境持久性、生物积累性及生物毒性,对环境和人体产生潜在的危害,因此环境介质中PBDEs的去除是近年来环境领域研究的热点问题之一。沉积物是PBDEs释放到环境中的重要聚集地之一,尤其是位于陆地和海洋之间的滨海湿地。微生物降解是环境介质中PBDEs自然消减的重要途径,主要包括厌氧和好氧两种降解方式。由于滨海湿地沉积物常年处于缺氧状态,因此沉积物中污染物的微生物降解主要是厌氧降解。测定目标污染物和产物浓度的变化以及鉴定可能的转化（中间）产物是研究PBDEs厌氧微生物降解的常规方法,但是该方法无法排除真实自然环境中物质发生吸附、挥发和稀释等物理过程会影响其浓度的难题,因此目标物及产物浓度变化并不能真正代表其发生降解转化。基于此,本研究旨在探究滨海湿地沉积物中PBDEs原位厌氧微生物降解过程中单体稳定碳同位素的分馏特征,用以准确表征PBDEs的厌氧微生物降解过程。研究结论如下:（1）首先考察了表层、次表层沉积物中BDE-47和BDE-153的厌氧微生物降解过程。研究发现PBDEs的降解程度受沉积物深度影响,表层沉积物中BDE-153的降解程度高于BDE-47,此外BDE-47和BDE-153单独培养的降解速率均高于二者的复合培养,表明复合培养条件下BDE-47和BDE-153厌氧微生物降解之间存在相互抑制作用;相反,次表层沉积物中BDE-47的降解程度高于BDE-153,相应的复合培养的降解速率高于单独培养。表层和次表层沉积物中BDE-47和BDE-153降解程度和速率的差异主要归因于降解菌群落构成及相对丰度存在较大差异。（2）解析了表层、次表层沉积物中PBDEs微生物降解产物及潜在降解路径。在150天培养时间内,BDE-47的降解产物为三溴联苯醚和二溴联苯醚,BDE-153的降解产物为五和四溴联苯醚,两者都优先去除对位溴,其次是间位和对位。在150到180天的培养时间内,BDE-153的降解产物四溴联苯醚继续发生降解,生成三溴联苯醚。综上,逐步脱溴是PBDEs厌氧微生物降解的主要路径,且不同取代位置脱溴能力依次为对位＞间位＞邻位。（3）探究了表层沉积物厌氧微生物降解BDE-47和BDE-153过程中稳定碳同位素的分馏特征,结合表观动力学同位素效应（Apparent kinetic isotope effect,AKIE）计算和降解产物的鉴定,解析了PBDEs厌氧微生物脱溴机理。厌氧微生物降解会导致BDE-47和BDE-153的单体稳定碳同位素分馏,降解过程中重同位素13C不断富集。BDE-47和BDE-153复合培养过程中δ13C变化程度小于单独培养,相应BDE-47和BDE-153的降解程度和降解速率均小于单独培养,证实了BDE-47和BDE-153在复合培养条件下微生物的降解存在相互抑制。复合培养条件下BDE-47和BDE-153的AKIEC值相等,表明两者的厌氧微生物脱溴机理相似。（4）研究了表层、次表层沉积物厌氧微生物降解PBDEs过程中微生物群落组成和丰度的动态变化特征。降解菌的种类和丰度受沉积物深度影响,表层沉积物中BDE-47和BDE-153具有共同的脱卤菌（Dehalococcoides和Acinetobacter）,并在复合培养条件下相应富集,进一步证实BDE-47和BDE-153在复合培养条件下对脱卤菌存在潜在的竞争;次表层沉积物中主要降解菌属为Paeisporosarcina、Gp7、Marinobacter,与表层脱卤菌不同,复合培养脱卤菌代谢水平高于单独培养,且BDE-47单独培养的脱卤菌代谢水平高于BDE-153,因此代谢功能间接地验证了菌属的降解能力。
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