【摘 要】
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针对传统Cu/ZnO/A12O3(CZA)催化剂C02加氢合成甲醇的不足,对共沉淀法制备的石墨烯衍生物复合CZA催化剂的物化性质及催化活性进行了研究。1、不同负载量的掺氮石墨烯(NG)复合C
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针对传统Cu/ZnO/A12O3(CZA)催化剂C02加氢合成甲醇的不足,对共沉淀法制备的石墨烯衍生物复合CZA催化剂的物化性质及催化活性进行了研究。1、不同负载量的掺氮石墨烯(NG)复合CZA催化剂:添加NG增大了催化剂样品的比表面积和孔体积,提高了 Cu的结晶度和分散度,改善了催化活性。在H2/C02=3、W/F=10 g.h·mol-1、250℃、3 MPa条件下,NG负载量为10%时,活性最好,C02转化率为21.8%,甲醇选择性、产率分别为48.6%、10.6%。反应温度降低为200 ℃,CO2转化率减小为到8.2%,而甲醇选择性大幅提高到84.8%。反应空速对活性的影响不明显。2、不同尺寸的氧化石墨烯(GO)复合CZA催化剂.:添加GO增大了催化剂样品的比表面积和孔体积,增大了 Cu的比表面积和分散度,减小了 Cu粒径,提高了 Cu的还原性及催化剂的CO2加氢活性。GO的尺寸对活性影响不明显。TNGO-10-CZA催化剂活性最好,CO2转化率为22.1%,甲醇选择性、产率分别为49.2%、10.9%。3、不同焙烧温度制备的碳材料复合CZA催化剂:随着焙烧温度升高,碳微球发生石墨化,出现了片层结构并随之增大。添加碳材料,增大了催化剂的比表面积和孔体积,提高了Cu结晶度,增大了 Cu比表面积和分散度,减小了 Cu粒径,提高了 Cu还原性及催化剂的CO2加氢活性。1200 ℃ C-CZA催化剂活性最好,CO2转化率为21.2%,甲醇选择性、产率分别为46.5%、9.9%。
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