稀土元素Sm掺杂单层二硫化钼的制备及其电学性能的研究

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近年来,稀土元素掺杂的二维(2D)过渡金属硫族化合物(TMDCS)在发光和磁学方面的应用受到了广泛的关注。迄今为止,由于难以在2D-TMDCs中实现有效的单分子层掺杂以及引入具有不同价态和原子构型的稀土元素,所以对稀土元素掺杂后的单分子层TMDCs电学性能的影响还需要进一步研究。在本文中,我们采用了一种独特的生长策略,把稀土元素钐(Sm)成功引入到单层二硫化钼中,实现了稀土元素在单层材料中的稳定生长。研究发现,Sm掺杂增强了单层MoS2的电性能,其中器件开/关电流比提高了5倍,迁移率增加了40%。具体内容如下所示:(1)对原有的常压化学气相沉积(CVD)方法进行改进,基底被倒置放在装有钼(Mo)源的特制圆形凹底坩埚盖上方,利用较窄的生长空间得到了单层稳定的大尺寸Sm掺杂二硫化钼薄膜。并对2D材料生长过程中的实验参数进行了优化,得到了适合单层薄膜掺杂生长的最佳参数。(2)物理表征证实稀土元素Sm通过取代掺杂进入单层二硫化钼中。其中,拉曼光谱和原子力显微镜表明Sm掺杂MoS2的层数为单层,并且Sm:MoS2的光致发光光谱的特征峰发生了蓝移和猝灭。X射线光电子能谱对Sm、O和Mo三种元素进行了价态分析,核心能级向低能级偏移证实了Sm元素作为p型杂质态被引入单层MoS2。通过计算可得掺杂含量为1.1at%。掺杂后的单层二硫化钼衍射图案表明,掺杂并没有改变单层MoS2的晶体结构。(3)通过湿法转移、紫外曝光、电子束曝光和电子束蒸发镀膜等微纳加工的方法成功制备出单层MoS2背栅场效应晶体管和稀土元素Sm掺杂的单层MoS2背栅场效应晶体管。电学性能测量结果表明,Sm元素的掺杂导致基体MoS2的电子能带结构发生了相当大的变化。元素Sm的4f轨道和元素Mo的4d轨道在单层MoS2的价带边缘发生杂化,使费米能级更接近价带形成p型掺杂,导致掺杂后的阈值电压向正栅极电压方向发生偏移。掺杂原子引起的晶格畸变会导致单层MoS2电荷分布不均匀,抑制其n型特性。该研究结果对稀土元素掺杂单层二维层状材料在光电子器件中的应用具有积极的促进作用。
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