【摘 要】
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裂解水制氢是解决当下能源危机的有效途径之一。铂（Pt）是目前裂解水制氢性能最佳的材料,但是金属Pt的资源紧缺以及造价成本高昂等因素严重限制了它的广泛应用。目前,对Pt基材料的改进工作主要是围绕降低Pt使用量和提高Pt利用率而展开的。在Pt基材料研究中,二维（2D）材料因其大表面积、良好导电性等因素而常被用作载体来提升Pt基材料催化性能。本论文首先制备了2D薄层Ti3C2Tx MXene材料,并利用
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裂解水制氢是解决当下能源危机的有效途径之一。铂（Pt）是目前裂解水制氢性能最佳的材料,但是金属Pt的资源紧缺以及造价成本高昂等因素严重限制了它的广泛应用。目前,对Pt基材料的改进工作主要是围绕降低Pt使用量和提高Pt利用率而展开的。在Pt基材料研究中,二维（2D）材料因其大表面积、良好导电性等因素而常被用作载体来提升Pt基材料催化性能。本论文首先制备了2D薄层Ti3C2Tx MXene材料,并利用它作为Pt基材料的载体,合成了MXene/Pt-x和MXene/PtxNi1-x纳米材料,并应用于电催化析氢性能研究。本论文的主要研究内容如下:1.首先,利用Li F/HCl作为刻蚀剂,对Ti3Al C2 MAX原料进行刻蚀除Al反应并经过超声分散剥离,制备了具有薄层结构的Ti3C2Tx MXene材料。然后,采用制备好的薄层MXene作为载体,在其表面上利用抗坏血酸还原的方法制备了具有珊瑚状结构的Pt纳米粒子（NPs）。通过调控Pt前驱体的加入量,制备了一系列MXene/Pt-x纳米材料,并应用于酸性环境中电催化析氢,其中,MXene/Pt-3纳米材料的催化析氢性能最佳(过电位为302 m V@10 m A cm-2和Tafel斜率为79 m V dec-1)并且稳定性测试后珊瑚状结构仍保持完整。从不同反应时间的MXene/Pt-3样品的TEM图中,我们分析了珊瑚状Pt NPs的生长情况。XPS结果表明,载体MXene与Pt NPs之间存在着相互作用,这对于析氢性能的提升具有促进作用。实验结果表明,影响材料催化性能的因素不仅有MXene表面上Pt的负载量,还有Pt NPs的尺寸。2.通过Na BH4还原方法,制备了具有空心结构的Pt Ni NPs与MXene载体的复合材料,并应用于高效催化析氢性能研究。通过优化反应体系中Pt/Ni比例,得到催化性能最佳的MXene/Pt0.25Ni0.75纳米材料。在0.5 M H2SO4电解质中,MXene/Pt0.25Ni0.75纳米材料的电流质量活性值为0.40 A mgPt-1@150 m V vs RHE,TOF值为0.41 s-1,Tafel斜率为61 m V dec-1。MXene/Pt0.25Ni0.75纳米材料的催化性能不仅比其他Pt/Ni比例复合材料的好,还优于MXene/Pt、Pt0.25Ni0.75和商业铂黑的。我们还通过对不同反应时间的MXene/Pt0.25Ni0.75样品进行TEM测试,探究了空心结构Pt Ni NPs的生长过程。
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