随着我国沿海地区人口增长和经济的快速发展,入海河流及河口、近海生态系统均遭受严重冲击。据《青岛市海洋环境公报》显示,胶州湾近年来水环境质量一直堪忧,水体富营养化成为胶州湾面临的最严重的环境问题;其中,胶州湾西北部的大沽河口附近海域溶解态无机氮(DIN)浓度多年不达标。大沽河河流氮的入海通量被认为是河口及胶州湾氮污染的主要来源。因此,识别大沽河氮污染物来源对陆源入海氮污染物的总量控制以及近海水体富营养化的防治具有重要意义。本研究以青岛市大沽河为研究对象,以河流水体中DIN主要存在形态——硝酸盐(NO3~-)为重点,结合水化学分析、氮氧同位素(δ15N-NO3~-和δ18O-NO3~-)技术、输出系数模型以及基于贝叶斯算法的MixSIAR同位素混合模型等研究方法,揭示河流水体中硝酸盐的时空分布,确定硝酸盐的主要来源及影响因素,阐释硝酸盐在河流中的主要转化过程,定量估算不同来源的贡献比例。本研究得到的结论主要有:(1)大沽河河流水体中DIN和NO3~-浓度季节差异显著(p<0.05),其中非汛期高于汛期,主要是受降水、气温、溶解氧(DO)等因素的影响。空间上,DIN浓度在上游较高,中下游较低,主要是受河流筑坝、土地利用类型分布等人为因素的影响。(2)稳定同位素数据分析表明,δ15N-NO3~-和δ18O-NO3~-值表现出明显的季节差异,平水期>丰水期>枯水期;空间上,干流闸坝河段δ15N-NO3~-和δ18O-NO3~-值均相对较高。污水、动物粪便以及化肥是大沽河NO3~-的主要来源。其中,在NO3~-浓度较高的河段(>3.2 mg·L-1),NO3~-主要来自污水和粪肥,而在NO3~-浓度较低的河段(≤3.2 mg·L-1),污染来源较多,相对复杂。河流NO3~-也发生了硝化作用和反硝化作用。其中,中下游闸坝河段水力停留时间长、水面蒸发强烈,受硝化-反硝化耦合机制的影响明显。(3)MixSIAR模型定量估算表明,污水、粪便、化肥是大沽河水体中NO3~-的主要来源,在丰水期、平水期和枯水期,污水的贡献比率分别为48.7±13.1%、57.9±11.3%以及49.1±10.9%,粪便贡献比例分别为18.5±14.6%、14.3±11.9%和18.4±14.0%,化肥贡献比率分别为14.0±10.8%、10.6±8.6%以及13.4±10.3%。土壤有机氮以及降水的贡献比率较小,丰、平、枯水期分别为11.0±8.7%、9.0±17.3%、12.6±9.8%以及7.8±3.7%、8.2±4.6%、6.5±4.1%。输出系数模型的计算结果表明,生活污水、农田施肥和禽畜粪便是大沽河流域总氮负荷的主要来源,这与MixSIAR模型对河流NO3~-来源的估算结果是一致的,由此相互印证了模型估算的准确性。