金纳米颗粒组装体基于SPR的光学性质

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金纳米颗粒具有表面等离子体共振效应(SPR),并在电子学、光学、传感和生物成像等领域具有广泛的应用。将不同形貌的金纳米颗粒作为组装基元而形成组装体,就可以实现SPR的耦合,从而实质性增强金纳米材料表面的电磁场。该电磁场能够和组装体周围的物质互相作用,产生新的光学特性,这就为金纳米组装体的光学应用提供了理论基础。  本文设计了一条“三步走”研究思路,即:1)合成不同形貌的金纳米颗粒作为组装基元;2)完成自组装并实现SPR耦合;3)组装体光学性能的调节和机理研究。  根据此研究思路,作者完成了三方面的工作:  首先,成功合成了三种形貌的金纳米多面体,并以此作为组装基元,在各种基底上制备了二维和三维纳米超结构。其中,由菱形十二面体金纳米颗粒组装形成的三维纳米超结构,具有特定的三角形轮廓,并由于SPR的耦合而体现出各向异性的表面增强拉曼效应;而由八面体和立方体金纳米颗粒组装的超结构则不具备上述性质。这证明了纳米超结构的形态和光学性能决定于其组装基元的种类。  其次,利用半胱氨酸分子将金纳米棒进行了一维组装,并诱导出金纳米棒的光学活性信号。调控金纳米棒的SPR吸收峰位,可以在500~900nm的波长范围内,实现光学活性信号的可控调节。通过研究单个金纳米棒和金纳米球组装体的光学活性,证实了组装基元的种类和组装体中SPR的耦合,是影响一维组装体光学性质的两个关键因素。  最后,将金纳米棒和手性CdTe量子点进行了异质组装。这两种纳米颗粒之间的光学耦合,不仅使金纳米棒出现了基于SPR的光学活性,同时也增强了量子点的圆二色信号。另外,组装体的光学活性可以通过改变金纳米棒的长径比或者量子点的尺寸进行调节。理论计算的结果和实验结果也完美吻合。  本文为金纳米组装体SPR光学性能的研究提供了一条普适性的思路,并可以作为金纳米组装体在表面增强拉曼、圆二色光谱和手性材料等领域实现应用的理论指导。
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