近年来,分子磁性材料的设计和合成已经成为当今物理学界和化学界的热门前沿课题之一。有机分子磁性材料具有密度小、重量轻、不易氧化、易于加工成型等特性。在超高频装置、高密度存储材料、微电子工业和宇航等领域具有广泛的应用前景。然而对磁性材料的理论研究还很不完善,有许多理论问题需要解决,对于磁性分子的设计尚缺乏理论指导。因此,随着实验上磁性材料制备的快速发展,理论上进一步分析研究磁性的微观机理也就成为亟待解决的问题。　　同时,磁性材料表面与界面的研究、开发与应用也是当今材料研究领域的热点之一,它与许多学科有着紧密的联系,关系到当代科技发展、经济进步和社会生活的诸多方面。从应用角度看,由于自旋极化的磁性材料表面和界面具有不同于块材的独特性质,使其在自旋电子器件和磁性存储器件方面具有广泛的应用前景。因此迫切需要从理论上对磁性材料的表面和界面电子结构进行深入的探讨。　　本论文采用基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理(First-principles method)方法,对电子能带的计算采用全电势线性缀加平面波(FPLAPW)方法,结合运用Wien2k软件和Castep模拟程序,分别研究了Cr[(H3N-(CH2)2-PO3)(Cl)(H2O)],Fe[CH3PO3]·H2O,[Mn(bipy)(N3)2],C7H3S2N2等有机分子磁体块体的电子结构,对其能带、态密度、原子磁矩、自旋极化等性质进行了理论计算,揭示了磁性的微观作用机制和产生机理,在验证实验结果的同时指导实验。　　在对上述分子磁体理论研究的基础上,又进一步研究了一些典型的无机磁性材料FeO(111)、Fe3O4(110)的表面和Au(100)/Fe3O4(100)界面的结构(驰豫,重构等)、稳定性、导电性、磁性等一系列相关物性的变化,揭示其不同于块材的独特性质,从理论上有力的论证了其可能物性的存在,对生产实践具有一定的指导意义。　　在密度泛函理论中,交换关联能的近似通常采用的是局域自旋密度近似(LSDA)或广义梯度近似(GGA)。它们已经被证明在很多情况下是非常有效的。已经成功的将其应用于Cr[(H3N-(CH2)2-PO3)(Cl)(H2O)]等分子磁体的理论计算。但是对于一些强关联体系,比如含有3d或4f电子的过渡金属或者稀土金属原子的体系,基于密度泛函理论和局域密度近似(或广义梯度近似)的能带计算却碰到了一些困难。这是由于在局域密度近似(或广义梯度近似)中,3d或4f能带里的电子的关联效应是以平均场的方式被考虑的,要比实际的情形小一个数量级。为了克服这个困难,近年来人们提出了所谓的―L(S)DA+U‖的方法。为此我们用这种方法研究了两种过渡金属氧化物FeO、Fe3O4的块体、表面以及Au/Fe3O4界面的电子结构。　　通过上述理论计算,得到了一系列重要的理论结果,为进一步合成新型有机分子磁性材料以及生产制备新型自旋电子器件提供了坚实的理论基础。