【摘 要】
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近年来,电容去离子化(CDI)作为一种可靠、节能且具有成本效益的脱盐技术受到了越来越多的关注。被认为是最有前途的CDI电极材料之一的炭气凝胶(CAS)是由溶胶-凝胶法衍生的一
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近年来,电容去离子化(CDI)作为一种可靠、节能且具有成本效益的脱盐技术受到了越来越多的关注。被认为是最有前途的CDI电极材料之一的炭气凝胶(CAS)是由溶胶-凝胶法衍生的一类特殊材料,因其独特的高导电性、环境相容性和化学稳定性使其在CDI领域具有广阔的前景。具有优异性能的多孔氧化石墨烯是一类新型碳材料,但是由于石墨烯片层易发生团聚现象导致其性能远远达不到理想值。为制备一种优异性能的CDI电极材料,本课题在间苯二酚-甲醛炭气凝胶基础上添加多孔氧化石墨烯,结合两者优点制备出一种高性能多孔氧化石墨烯炭气凝胶。并在此基础上对其进行杂原子掺杂与金属元素掺杂进一步提高该材料的电化学性能以及电吸附性能,具体如下:(1)通过改进hummers法制备氧化石墨烯,并对其使用双氧水进行化学刻蚀造孔制备多孔氧化石墨烯(HGO)。在甲酚体系中添加一定量HGO,使用一步溶胶-凝胶法得到有机湿凝胶,而后经冷冻干燥、碳化得到多孔氧化石墨烯炭气凝胶。得到的炭气凝胶具有丰富的孔隙结构以及较大的比表面积。电化学测试发现HGO添加量为2 wt%,并且在800℃碳化得到的HGC8-2电化学性能最佳,在0.1 A g-1时比容量达到130.52 F g-1,相比于GC8比电容提高了约8.6%。将其应用于CDI脱盐测试时,在电压1.4V,在初始电导率1600 μs cm-1的NaCl溶液中测试得到的最大吸附容量达到20.20 mg g-1,相比GC8提高了 11.6%,并且最大吸附速率达到0.36 mg g-1 s-1。(2)确定HGO添加量为2wt%,以尿素、氟化铵为氮、氟源,同样采用溶胶-凝胶法一步法合成有机凝胶,经冷冻干燥、碳化得到氮氟共掺杂多孔氧化石墨烯炭气凝胶。氮氟原子的引入增强了材料的导电性以及湿润性,提高了材料的电化学性能。氟化铵与HGO质量比为5:1时,制得的FNHGC-2电化学性能最佳,在0.1 Ag-1时比容量可以达到173.3 F g-1,相比于未掺杂HGC8-2性能提高了 32.78%。在CDI脱盐测试中,在电压1.4 V,在初始电导率1600 μscm-1的NaCl溶液中测试得到的最大吸附容量达到49.12 mg g-1,性能提升1.43倍。(3)HGO添加量仍为2wt%,以硝酸锰、六水合硝酸钴为金属源制备金属掺杂多孔氧化石墨烯炭气凝胶。当硝酸锰与HGO质量比为2:2时,制备的MnCo/HGC-2拥有最佳电化学性能,在0.1 Ag-1时比容量达到164.18 F g-1,性能提升25.79%。CDI脱盐测试中,在电压1.4 V,在初始电导率1600 μs cm-1的NaCl溶液中测试得到的最大吸附容量达到30.20 mg g-1,性能提升了 49.5%。
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