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土壤重金属污染具有污染时间长,空间范围广且对人体毒害作用强的特点,是国际公认的严重环境问题。治理土壤重金属污染对于保障农产品产量和人口健康具有重要意义。然而,当前重金属污染土壤修复成本较高,难度大,且有可能导致二次污染。因此,研发环保可持续的重金属污染修复技术一直是学术界和产业界所关注的热点和难点。本文以新型土壤修复材料——砒砂岩为研究对象,在阐明其对溶液中Cd吸附性能和机理的基础上,探究砒砂岩在镉(Cd)污染风沙土中的钝化作用,并揭示土壤-苜蓿系统中Cd的迁移规律及对土壤微生物群落的变化和稳定性的影响。通过根瘤菌和丛枝菌根接种实验,研究了砒砂岩-共生微生物多种修复措施下对苜蓿在Cd污染土壤中生长的促进作用,并通过土壤理化指标、根际微生物群落和植物生理等指标探究砒砂岩-微生物联合修复Cd污染土壤的作用机理。主要结论如下:
(1)揭示了砒砂岩对Cd(Ⅱ)的吸附性能和机理,证明砒砂岩可作为一种经济且生态友好的重金属吸附材料。砒砂岩对Cd(Ⅱ)最大去除率为57.7%。其在不同重金属浓度下对Cd(Ⅱ)的吸附过程符合准二级动力学、Langmuir和Freundlich模型,其对重金属的吸附机制以阳离子交换和羟基络合为主。砒砂岩对重金属有很好的亲和力,吸附过程属于放热反应。其在溶液pH值为6.0时,重金属吸附的效果尤佳。砒砂岩在单金属体系中对Cd(Ⅱ)具有良好的吸附能力,在Cd(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)复合体系中对Cu(Ⅱ)具有较高的选择性。
(2)研究了砒砂岩对有效态Cd的固定效果及对土壤质量的影响。分析表明砒砂岩能稳定土壤Cd,显著降低土壤有效态Cd浓度,降幅可达11%,主要原因是受Si-O-、Al-O-基团的影响,pH升高时砒砂岩对Cd的静电引力变强。同时,砒砂岩显著提高了Cd污染土壤中的养分含量(如:NO3--N、NH4+-N)和有效态微量元素浓度(Cu、Zn)。此外,砒砂岩对Cd污染土壤微生物群落结构影响显著,而未显著影响微生物群落的多样性。
(3)阐明了砒砂岩促进苜蓿根部固定Cd,提升Cd污染修复效率的影响机理,并揭示了砒砂岩对根际土微生物群落的变化。砒砂岩添加可大幅度提高植物地下部的重金属浓度(>35%,P<0.001),与对照处理相比其根部固定的总Cd提高了2.14倍。砒砂岩添加通过提高Cd污染土壤的有效态养分和有益微量元素的浓度,增强了苜蓿叶片中抗氧化酶(SOD、POD和CAT)的活性,从而减小脂质过氧化(MDA),促进叶绿素的合成。另外,砒砂岩添加会降低土壤细菌群落多样性和减少群落间互作,改变细菌群落结构。KEGG代谢途径差异分析结果表明,砒砂岩添加可显著降低细菌群落的细胞活性、环境适应性及次生代谢产物的生物合成等功能基因的表达。
(4)利用砒砂岩和共生微生物协同修复方法,结合16S及ITSrRNA高通量测序技术,阐明了Cd污染下对苜蓿生长的促进作用并揭示了其主控因素。结果表明,相较于单一接种处理,根瘤菌和丛枝菌根共接种效果最优,更能显著促进苜蓿的生长及根部Cd固定。接种有益于Cd胁迫下苜蓿抗性的提高,抗氧化酶活性(SOD,POD和CAT)增强,Cd诱导的脂质过氧化(MDA)和活性氧(ROS;O2-,H2O2)胁迫得到显著缓解;共接种改变了根际微生物群落结构,增加了细菌群落多样性并降低了真菌群落多样性。LEfSe和偏最小二乘路径模型(PLS-PM)的结果表明,微生物接种诱导的关键根际细菌类群(如变形菌门(Proteobacteria)、芽单胞菌门(Gemmatimonadetes)及球囊菌门(Glomeromycota)等)的变化在砒砂岩-微生物修复中起关键作用。关键根际细菌有益于提高根际养分活性,缓解根际微量元素Zn、Fe、Mn和P的缺乏,促进苜蓿吸收更多根际养分,减少其光合作用碳释放进入土壤和Cd固定。
本研究评估了砒砂岩固定有效态Cd和促进植物生长的能力,并阐明其作用机理,为砒砂岩应用于污染土壤修复奠定了理论基础,明确了砒砂岩-根瘤菌-丛枝菌根修复体系对Cd污染修复效果的强化作用,揭示了自然矿物-共生微生物修复过程中植物根际微生物群落的变化规律及促进植物生长的机理,为污染土壤的修复提供了新思路。作为一种环境友好、可持续、低成本的修复技术,砒砂岩和微生物联合的土壤重金属修复方有望在环保和农业产业中实现规模化推广应用,在保障国家农产品安全及人口健康方面发挥重要作用。
(1)揭示了砒砂岩对Cd(Ⅱ)的吸附性能和机理,证明砒砂岩可作为一种经济且生态友好的重金属吸附材料。砒砂岩对Cd(Ⅱ)最大去除率为57.7%。其在不同重金属浓度下对Cd(Ⅱ)的吸附过程符合准二级动力学、Langmuir和Freundlich模型,其对重金属的吸附机制以阳离子交换和羟基络合为主。砒砂岩对重金属有很好的亲和力,吸附过程属于放热反应。其在溶液pH值为6.0时,重金属吸附的效果尤佳。砒砂岩在单金属体系中对Cd(Ⅱ)具有良好的吸附能力,在Cd(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)复合体系中对Cu(Ⅱ)具有较高的选择性。
(2)研究了砒砂岩对有效态Cd的固定效果及对土壤质量的影响。分析表明砒砂岩能稳定土壤Cd,显著降低土壤有效态Cd浓度,降幅可达11%,主要原因是受Si-O-、Al-O-基团的影响,pH升高时砒砂岩对Cd的静电引力变强。同时,砒砂岩显著提高了Cd污染土壤中的养分含量(如:NO3--N、NH4+-N)和有效态微量元素浓度(Cu、Zn)。此外,砒砂岩对Cd污染土壤微生物群落结构影响显著,而未显著影响微生物群落的多样性。
(3)阐明了砒砂岩促进苜蓿根部固定Cd,提升Cd污染修复效率的影响机理,并揭示了砒砂岩对根际土微生物群落的变化。砒砂岩添加可大幅度提高植物地下部的重金属浓度(>35%,P<0.001),与对照处理相比其根部固定的总Cd提高了2.14倍。砒砂岩添加通过提高Cd污染土壤的有效态养分和有益微量元素的浓度,增强了苜蓿叶片中抗氧化酶(SOD、POD和CAT)的活性,从而减小脂质过氧化(MDA),促进叶绿素的合成。另外,砒砂岩添加会降低土壤细菌群落多样性和减少群落间互作,改变细菌群落结构。KEGG代谢途径差异分析结果表明,砒砂岩添加可显著降低细菌群落的细胞活性、环境适应性及次生代谢产物的生物合成等功能基因的表达。
(4)利用砒砂岩和共生微生物协同修复方法,结合16S及ITSrRNA高通量测序技术,阐明了Cd污染下对苜蓿生长的促进作用并揭示了其主控因素。结果表明,相较于单一接种处理,根瘤菌和丛枝菌根共接种效果最优,更能显著促进苜蓿的生长及根部Cd固定。接种有益于Cd胁迫下苜蓿抗性的提高,抗氧化酶活性(SOD,POD和CAT)增强,Cd诱导的脂质过氧化(MDA)和活性氧(ROS;O2-,H2O2)胁迫得到显著缓解;共接种改变了根际微生物群落结构,增加了细菌群落多样性并降低了真菌群落多样性。LEfSe和偏最小二乘路径模型(PLS-PM)的结果表明,微生物接种诱导的关键根际细菌类群(如变形菌门(Proteobacteria)、芽单胞菌门(Gemmatimonadetes)及球囊菌门(Glomeromycota)等)的变化在砒砂岩-微生物修复中起关键作用。关键根际细菌有益于提高根际养分活性,缓解根际微量元素Zn、Fe、Mn和P的缺乏,促进苜蓿吸收更多根际养分,减少其光合作用碳释放进入土壤和Cd固定。
本研究评估了砒砂岩固定有效态Cd和促进植物生长的能力,并阐明其作用机理,为砒砂岩应用于污染土壤修复奠定了理论基础,明确了砒砂岩-根瘤菌-丛枝菌根修复体系对Cd污染修复效果的强化作用,揭示了自然矿物-共生微生物修复过程中植物根际微生物群落的变化规律及促进植物生长的机理,为污染土壤的修复提供了新思路。作为一种环境友好、可持续、低成本的修复技术,砒砂岩和微生物联合的土壤重金属修复方有望在环保和农业产业中实现规模化推广应用,在保障国家农产品安全及人口健康方面发挥重要作用。