TiO2/CA的制备及其光催化降解土壤淋洗液中PAHs的研究

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PAHs易于从水中分配到生物体内、沉积层中,在土壤中比较稳定而难以分解并在环境中不断积累。表面活性剂对土壤中的PAHs具有明显的增溶作用,是PAHs污染土壤淋洗修复技术最有应用前景的淋洗液。污染土壤经表面活性剂淋洗后产生的PAHs增溶废水具有化学致癌性、光致毒及致突变性,是亟待解决的一大难题。本课题以PAHs(萘、菲)增溶废水为研究对象,以物理法、化学法、ZnCl2活化法制备三种复合光催化剂。通过密度、XRD、偏光电子显微镜、SEM、N2吸附-脱附曲线、FT-IR与DRS对复合光催化剂的密度、晶型、表面形貌、比表面积、孔结构、官能团结构及光学性能等进行分析。通过增溶实验,研究TX-100对萘、菲的增溶性能;通过吸附实验,研究复合光催化剂对PAHs增溶废水的吸附过程;通过光催化降解实验,研究复合光催化剂对TX-100增溶PAHs废水的光催化降解过程以及机理探究,具体研究内容如下:(1)物理法制备的Ti02-CA复合光催化剂,由酚醛凝胶颗粒堆叠为均匀的三维网络结构,其密度在200~500mg/cm3范围内,属于介孔材料。XRD显示TiO2-CA主要以锐钛矿型TiO2为主。比表面积在500~600m2·g-1范围内可控,表现出高吸附性能。Ti02-CA对TX-100增溶PAHs废水的吸附过程符合Langmuir等温吸附模型与准二级动力学模型,属于△G<0、AH>0、△S>0的自发吸附行为;光催化降解过程均符合拟一级动力学方程。25℃下,TiO2(0.5)-CA(45)与TiO2(0.2)-CA(45)用量均为3g/L,分别对5g/L TX-100增溶的500mg/L萘、100mg/L菲表现出最好的降解效果,萘的降解率达92.3%,菲的降解率达97.8%。复合光催化剂对增溶废水中的PAHs具有选择性吸附降解效果。相比之下,TiO2(0.2)/CA(45)较TiO2(0.2)-CA(45)对PAHs的光催化降解效率低。(2)ZnC12活化法制备的CA-TiO2-Zn系列复合光催化剂,密度最小可以控制在80mg/cm3内。XRD显示CA-TiO2-Zn复合材料属于偏钛酸锌ZnTiO3与金红石型TiO2同时存在的材料(ZnTiO3为主)。CA1-TiO2(0.1)-Zn(3)的比表面积(1215.92m2·g-1)、总孔容(0.692cm3·g-1)等参数在系列材料中均为最大,表现出最好的吸附性能。CA1-TiO2(0.1)-Zn(3)对TX-100增溶PAHs的吸附过程符合Langmuir等温吸附模型与准二级动力学模型,属于△G<O、△H>0、△S>0的自发吸附行为;光催化降解过程符合拟一级动力学方程。
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