【摘 要】
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该论文设计了一个新的三维COFs的构筑单元-四胺基螺二芴,合成了三种新型的COFs结构,首次提出了COFs应用在钙钛矿太阳能电池领域,并且显著提高了转换效率,其次将联吡啶引入到螺芴COFs框架中,负载钯金属纳米粒子,得到了一种可多次循环利用并且温和条件下效率极高的非均相催化剂。该论文主要包括以下几个部分:第一章,概述了多孔材料的发展历史,从而引出结晶性良好的多孔有机材料-共价有机框架,详细介绍了结
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该论文设计了一个新的三维COFs的构筑单元-四胺基螺二芴,合成了三种新型的COFs结构,首次提出了COFs应用在钙钛矿太阳能电池领域,并且显著提高了转换效率,其次将联吡啶引入到螺芴COFs框架中,负载钯金属纳米粒子,得到了一种可多次循环利用并且温和条件下效率极高的非均相催化剂。该论文主要包括以下几个部分:第一章,概述了多孔材料的发展历史,从而引出结晶性良好的多孔有机材料-共价有机框架,详细介绍了结构设计的原则,合成方法,应用领域,面临的主要问题以及未来的发展方向。第二章,螺二芴,作为太阳能电池领域的明星分子,被我们引入到COFs结构中,并且在已发表论文的基础上优化了合成方法,提高了四胺基螺二芴的产率,通过席夫碱脱水缩合反应把四胺基螺二芴分别与对苯二甲醛,联苯二甲醛在Pyrex管中真空条件下加热回流得到SP-3D-COF 1与SP-3D-COF 2。利用红外表征、固体核磁等技术对化学结构进行确认,利用粉末XRD以及计算机模拟对晶体结构进行分析,通过扫描电镜、透射电镜我们可以直观的看到COFs的微观形貌。最后研究了两种材料在氮气吸附与钙钛矿太阳能电池领域的应用。研究表明,两种COFs可以显著提高太阳能电池的转化效率,PCE同比增长了30%,这是首例COFs材料应用于太阳能电池领域的报道。第三章,由于螺二芴构筑的COFs具有通畅的三维孔道特点,通过在孔道里进行修饰,引入了具有配位功能的联吡啶结构单元,实现了钯纳米粒子的高度分散,透射电镜证明钯纳米粒子均匀的分散在COFs框架中,粒径大约为1.3 nm左右。我们将得到的非均相催化剂用于Suzuki-Miyaura偶联反应,实验结果表明该非均相催化剂在相对温和的反应条件下转换效率可以高达95%以上,并且可以多次循环使用。第四章,对全文进行了总结,并且对该领域存在的问题以及未来的发展方向进行了展望。
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