本论文主要做了三方面的工作：乙醇高温裂解反应机理的热力学和动力学研究,(FeO)n(n=1-7)团簇生长方式及Fe2O3和Fe3O4铁氧体的基态结构和苍术酮的氧化机理的研究。第二章首先从热力学计算的角度,通过改变计算基组和计算方法,研究乙醇裂解制氢的8个反应路径的热力学焓变及吉布斯自由能变,与所给实验值进行比较,并对结果进行评述,最后寻找到在大多数情况下与实验结果符合很好的G3方法；得到了乙醇裂解的最佳温度,优化了实验条件。在热力学计算的基础上,研究了8个方程的动力学过程,采用cc-pVTZ基组优化构型,寻找各个方程可能反应通道的过渡态,用反应内禀坐标法(IRC)确定反应路径,求出了各步反应的活化能,对于可能的反应通道进一步作了动力学分析,找到了反应主产物通道,与实验结果基本吻合。第三章中探索了化学储氢的前期工作。通过对储氢前景的分析,结合实验,认为团簇储氢有很好的前途。本论文研究了(FeO)n(n=1-7)团簇的生长方式,找到了各个团簇的基态结构,为储氢的进一步研究做了铺垫。同时也对Fe2O3和Fe3O4铁氧体做了研究,通过改变多重度,寻找不同铁氧体的基态结构,为与氢的进一步反应打基础。第四章在B3LYP／6-31G水平上研究了苍术酮的氧化机理,计算了各反应路径的热力学和动力学参数,说明苍术酮与水的加成反应,是整个反应过程的速度控制步骤。计算结果确认了实验上已检测的物质,并从理论上预测了可能存在的氧化物质。本论文所进行的计算主要基于第一性原理的密度泛函理论。