改姓粘土负载纳米铁处理废水中重金属污染物

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零价铁(zero valent iron, ZVI)技术在修复可溶、易迁移、高毒性、且具有放射性的重金属铀(U(VI))污染中表现出较好的应用前景。相比于微米级零价铁,纳米级零价铁(nanoscalezero valent iron, NZVI)具有比表面积大、去除效率高等优点,但稳定性差、易氧化、易团聚等缺点限制了其更大范围的应用。因此,选择适当的载体及简易的负载方法,制备性能稳定、反应活性高的负载纳米铁是NZVI在实际应用中的关键步骤之一。本文利用天然粘土-膨润土有别于其他载体所特有的结构-功能可调的性质,通过调节改性剂的种类、组成等,制得功能基团和表面电荷不同的钠基膨润土(Na-bent)和羟基铝柱撑膨润土(OH-Al-bent),并将其作为载体制得钠基膨润土负载纳米铁(NZVI/Na-bent)和羟基铝柱撑膨润土负载纳米铁(NZVI/OH-Al-bent),用以放射性物质(UO22+)的污染去除。通过X射线粉末衍射仪(X-ray diffraction, XRD)、透射电子显微镜(transmission electron microscopy,TEM)及BET(brunauer-emmett-teller)比表面积分析法等对NZVI、NZVI/Na-bent和NZVI/OH-Al-bent进行了表征。采用序批实验方法考察了NZVI与两种负载纳米铁(NZVI/Na-bent、NZVI/OH-Al-bent)对UO22+的去除效率、反应速率常数;结合两种载体对UO22+的吸附能力及X射线光电子能谱(X-ray photoelectron spectroscopy, XPS)对反应产物的分析,研究膨润土载体对纳米铁去除UO22+的强化作用规律。主要研究结果表明:⑴两种改性膨润土:Na-bent和OH-Al-bent作载体均能有效地克服NZVI团聚现象。⑵改性膨润土负载纳米铁去除污染物UO22+与相应改性膨润土对UO22+的吸附性能成正相关。在相同实验条件下,zeta电位显负电的钠基膨润土负载得到的NZVI/Na-bent对阳离子UO22+的去除率达99.2%,远高于zeta电位显正电的羟基铝柱撑膨润土负载纳米铁(NZVI/OH-Al-bent)(63.8%)和NZVI(48.3%),也优于相同铁含量的NZVI和相同含土量的Na-bent对UO22+吸附(16.9%)的去除率加和(65.2%);(3)动力学研究表明:NZVI、NZVI/OH-Al-bent和NZVI/Na-bent对UO22+的反应速率均符合Langmuir-Hinshelwood模型,且反应速率与(负载)纳米铁对U(VI)的吸附性能呈正相关。(4)XPS分析结果表明:钠基膨润土作载体,不仅可明显提高NZVI对UO22+的去除率,而且还能有效地促使NZVI还原为难溶性的U(VI)物质(UO2)的能力,从而使U(VI)得到固定。
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