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复合纳米结构在基础研究和应用研究领域引起了人们极大的兴趣。将几种性质各异的组分灵巧地结合到一起形成的多功能的平台可以得到单一组分体系所不能体现的性质。本论文的动机来源于通过简单的方法将金属纳米颗粒和三维有序大孔材料结合,所得的复合纳米结构既具有金属纳米颗粒的局域表面等离激元共振吸收,同时也保留了周期性结构所产生的光子带隙。研究了填充溶剂的折射率的变化以及入射光角度的改变对复合纳米结构光学性质的影响,并且提出一个简单的方法可以根据需要实现有序结构中金纳米颗粒的可控生长。
本论文具体开展了如下工作:
1.我们通过一种简单的方法将金纳米颗粒结合到三维有序结构中。表面氨基化的二氧化硅胶体颗粒经垂直沉降法自组装为胶体晶体。金纳米颗粒通过静电作用吸附到二氧化硅胶体颗粒的表面。同其他的实验方法相比,我们的制备方法和材料的结构有如下特点:(a)实验方法相对简单,成本低,整个实验过程以湿化学的方法在室温下就可以完成,不需要复杂的步骤以及昂贵的仪器设备;(b)以结合了金纳米颗粒的二氧化硅胶体晶体为模板。可以制备得到结构更复杂、免支撑的聚苯乙烯有序大孔膜;(c)金纳米颗粒主要是吸附在二氧化硅胶体颗粒的表面,而不是填充在胶体颗粒之间的空隙中,聚苯乙烯的金纳米颗粒分布在其壁结构中,而不是在其孔隙中;(d)这一方法也可实现将其他金属纳米颗粒结合到不同的有序结构中。
2.紫外-可见吸收光谱表明结合金纳米颗粒的聚苯乙烯三维有序大孔膜同时具有金纳米颗粒和光子晶体的光学性质。膜的光学性质由有序结构所固有的光子带隙以及金属纳米颗粒的局域表面等离激元共振共同决定。两种特征光学吸收对整个膜吸收光谱的贡献可以通过向膜的孔隙中填充不同折射率的溶剂以及改变入射光的角度来调节。聚苯乙烯膜中的金纳米颗粒有确定的吸收峰位置,入射光的角度或渗透溶剂的折射率改变会引起来自有序结构的光子带隙相对表面等离激元共振峰的迁移。
3.金属纳米颗粒的尺寸是影响其光学性质和在分析应用中灵敏性的一个关键因素。我们利用原位化学还原法实现二氧化硅胶体晶体中金纳米颗粒尺的可控生长。吸附在二氧化硅胶体颗粒表面的金颗粒作为成核位点,通过还原作用逐渐生长。金纳米颗粒的生长程度通过控制还原的次数可以很好地控制。金纳米颗粒在胶体晶体中的生长过程以及在PS中的保留情况可以通过透射电子显微镜和紫外.可见分光光度计观察。这个方法为实现在三维有序大孔材料中结合尺寸可控的金纳米粒子提供了一个简单、有效的途径,而且在还原过程中胶体晶体的有序结构不会被破坏。这个方法的一个优点就是不需要预先制备所需尺寸的金纳米颗粒,而在其他制备类似结构材料的方法中这是不可缺少的步骤。