CO2经碳酸乙烯酯(EC)间接加氢制备甲醇(MeOH)联产乙二醇(EG),由于具有环境友好、反应条件温和、原子利用率高等特点被广泛关注和研究。目前报道的用于碳酸乙烯酯加氢的铜基催化剂虽然具有较好的催化活性,但仍存在催化剂稳定性以及催化机理不明确的问题。因此本论文针对以上问题,对碳酸乙烯酯间接加氢的铜基催化体系和工艺路线展开了系统研究,主要研究内容和结论如下:1.以Cu-BTC为前驱体,采用蒸氨法制备了氧化石墨改性Cu-C@SiO2催化剂,并用于催化碳酸乙烯酯加氢。TEM、H2-TPR、XRD、N2吸脱附和XPS表征结果表明:铜颗粒平均尺寸为2.9 nm,氧化石墨在铜颗粒表面形成包覆,有利于铜颗粒的分散,提高催化剂的比表面积。催化剂评价结果表明,在5 MPa,180℃,4h条件下,碳酸乙烯酯转化率为80.0%,甲醇和乙二醇的选择性分别为70.8%和92.2%。固定床工艺优化结果表明,在180℃、3MPa、H2/EC摩尔比150、LHSV 0.6 h-1的较优条件下,碳酸乙烯酯转化率为99.9%,甲醇和乙二醇选择性分别为83.7%和98.3%。2.Cu-C@SiO2-R催化剂的稳定性和催化机理研究结果表明,在180℃、H2/EC摩尔比 150、3.0MPa、LHSV0.6h-1 条件下,264h内碳酸乙烯酯转化率、乙二醇和甲醇选择性分别稳定在99.9%、99.2%和85.5%左右,催化活性为0.63 gECgcat-1h-1。N2吸脱附、ICP-AES、TEM、XPS和XAES表征结果表明:氧化石墨的存在减缓了催化剂中铜组分的流失,减缓了铜颗粒的聚集、有助于Cu+/(Cu0+Cu+)保持稳定。DFT模拟计算表明,催化剂表面的CuO吸附解离H2,Cu+吸附解离碳酸乙烯酯,氧化石墨可以降低吸附能和解离能。在Cu-C@SiO2结构中,氧化石墨和铜物种同时存在,反应能垒得到显著降低,反应更易发生。3.制定了以CO2、环氧乙烷和H2为原料制备甲醇和乙二醇的工艺技术路线,运用Aspen软件对流程进行了模拟和优化,形成了年产10万吨乙二醇和4.4万吨甲醇的生产装置概念设计。可行性分析表明,该工艺在技术上可行。经济效益分析表明,每生产1吨乙二醇和0.44吨甲醇后可获利735元。